В 1352 г. он в нарушение канонов рукоположил Феодорита в митрополита Киевского (см. Алексий, митрополит Киевский и всея Руси) после того, как это отказался сделать Константинопольский патриарх Каллист I (1350–1354, 1355–1363 гг.). В 1359/1360 г. патриарх Феодосий возглавлял в Тырнове Собор против еретиков. Патриарх Иоанникий II (1370 гг.) прежде являлся игуменом тырновского монастыря 40 мучеников (при нём от болгарского диоцеза отпала Видинская митрополия). В XIV в. в Болгарии нашло благодатную почву и много последователей религиозно-философское учение исихазм (молчальников). Воплотитель идей зрелого исихазма Григорий Синаит (около 1255/1265 – 1346 гг.) около 1330 г. пришёл в болгарские земли, где в местности Парория (в горах Странджа) основал четыре монастыря, крупнейший из них – на горе Катакекриомене (покровительство этому монастырю оказал царь Иоанн Александр). Ученики и последователи Григория Синаита из Парории (славяне и греки) распространили учение и практику исихастов по всему Балканскому полуострову. Известнейшими из них были Ромил Видинский, Феодосий Тырновский, Давид Дисипат и будущий Константинопольский патриарх Каллист I (1350–1354, 1355–1363 гг.). На Константинопольском соборе 1351 г. исихазм был признан полностью соответствующим основам православной веры и с этого времени получил в Болгарии официальное признание. Феодосий Тырновский принимал деятельное участие в обличении различных еретических учений, распространившихся в Болгарии в середине – второй половине ХIV в. В 1355 г. по его инициативе в Тырнове был созван церковный Собор, где было анафематствовано учение варлаамитов. (Варлаамиты придерживались учения о тварности божественных энергий. Согласно их учению, человек познает Бога не в опыте духовного восхождения к нему, а лишь дискурсивно, путём умозаключений по аналогии. Варлаамиты призывали к объединению Западной и Восточной церквей, считая их догматические различия несущественными. Они считали, что так как опытно и доказательно познать сущность Бога невозможно, следовательно, догматы вторичны, а разделение церквей есть плод греховной гордыни обеих сторон.) На Тырновском соборе 1359 г. были осуждены главные распространители богомильства Кирилл Босота и Стефан и ереси адамитов Лазарь и Феодосий. (Общее название приверженцев христианской секты, проповедовавших возвращение к святости и невинности первобытных людей в раю – Адама и Евы. Самой яркой чертой большинства адамитов было требование ходить нагими. Кроме того, большая по сравнению с традиционным христианством свобода сексуальных отношений служила поводом для обвинения адамитов в распутстве.) При поддержке царя Иоанна Александра Феодосий основал около 1350 г. Килифаревский монастырь в окрестностях Тырнова, где под его руководством подвизалось множество монашествующих (около 1360 г. их число достигло 460) из болгарских земель и из соседних стран – Сербии, Венгрии и Валахии. Среди них были Евфимий Тырновский, будущий патриарх Болгарский, и Киприан, будущий митрополит Киевский и Московский. Килифаревский монастырь стал на Балканах одним из основных центров исихазма, а также книжности и просвещения (Феодосием Тырновским были переведены на славянский язык «Главы зело полезные» Григория Синаита). С рубежа XIII–XIV вв. и до последней четверти XIV в. (времени патриарха Евфимия) усилиями нескольких поколений болгарских иноков (в том числе исихастов), трудившихся, главным образом, на Афоне (Дионисий Дивный, Закхей Философ (Вагил), старцы Иоанн и Иосиф, Феодосий Тырновский, а также многие безымянные переводчики), была осуществлена книжная реформа, получившая в научной литературе наименование «тырновской» или, точнее, «афоно-тырновской» справы. Были переведены заново (либо существенно отредактированы путём сличения славянских списков с греческими) два больших корпуса текстов: 1) полный круг литургических и паралитургических четьих книг (Стишной Пролог, триодный Синаксарь, «студийская коллекция» гомилий, патриарший гомилиарий (Евангелие учительное), Маргарит и др.), необходимых для богослужения по Иерусалимскому уставу, окончательно утвердившемуся в практике Византийской церкви на протяжении XIII в.; 2) аскетические и сопутствующие им догматико-полемические сочинения – своеобразная библиотека исихазма («Лествица», сочинения Аввы Дорофея, Исаака Сирина, Симеона Нового Богослова, Григория Синаита, Григория Паламы и др.).