В Армянской Апостольской церкви титул «католикос» уже в V в. исследователи часто встречают в литературе, однако он служил для обозначения не только главы церкви, но и других духовных лиц: так, в «Истории Армении» Фавста Бузанда «католикосом католикосов» назван епископ Евсевий Кесарийский. Первый официальный документ, в котором предстоятель Армянской Апостольской церкви именуется католикосом, – послание второго Двинского собора 555 г. Об окончательном становлении термина в VI в. свидетельствует и византийский историк Прокопий Кесарийский, который, описывая в «Войне с персами» армянскую  область Двин, замечает: «Священнослужителя христиан они называют греческим словом «католикос», поскольку он один стоит во главе этих мест». Резиденция армянского первосвятителя из-за постоянных военных нашествий менялась (Вагаршапат, Двин, Ани и др.). До XII в. он носил титул «католикос Великой Армении», однако в XI–XII вв. не только в Армении, но и в некоторых малых княжествах появилось несколько армянских престолов католикоса (например, в Ахтамаре, где армянский католикосат существовал с 1113 по 1895 гг., в Мараше, в Гандзасаре). В XII в. в связи с массовым переселением армян в Малую Азию и Киликию кафедра католикоса переместилась в Киликийскую Армению (с 1293 г. – в столице Сис), и он стал титуловаться «католикос всех армян». После возрождения первенствующей кафедры на территории Великой Армении, в Эчмиадзине (1441 г.), Киликийские иерархи сохранили титул «католикос» (в настоящее время резиденция находится в Антильясе, Ливан). Наряду с этим в силу исторических причин в Армянской Апостольской церкви возникли также кафедры Иерусалимского (с 1311 г.) и Константинопольского (Стамбульского; с 1461 г.) патриархов. Таким образом, постепенно сложилась особая форма высшего иерархического устройства Армянской Апостольской церкви, включающая двух католикосов и двух патриархов. Оба католикоса имеют исключительное право освящать миро и рукополагать епископов, но первенство чести принадлежит Эчмиадзинскому католикосу, и ему духовно подчиняются два патриарха, которые не имеют подвластных им кафедр. В иерархической структуре Армянской Апостольской церкви термин «католикос» обозначает не только высший титул, но и высший из четырёх священнических санов (после диаконов, пресвитеров и епископов), который даётся через рукоположение и миропомазание. Считается, что уже со времён Григория Просветителя (начало IV в.) предстоятель Армянской Апостольской церкви рукополагался епископами, и сам, в свою очередь, получал исключительное право рукополагать архиереев. Епископы без участия католикоса рукополагать не могли. Поэтому титул «католикос» в Армянской Апостольской церкви стал высшим чином и наивысшей церковной степенью, которая считалась недействительной без совершения рукоположения. В настоящее время католикос избирается Церковно-национальным Собором пожизненно и помазуется 12 епископами. Наряду с титулом «католикос» для обозначения предстоятеля Армянской Апостольской церкви употреблялись и другие термины: «архиепископ», «первосвященник», «священноначальник» (архиерей), «(х)айрапет» (арм. – «глава отцов», семантическая и морфологическая калька с греч.). Большая значимость сана католикоса в Армении и его народное почитание имеют ряд церковно-исторических и правовых причин.