Первая деревянная церковь в честь Воздвижения Креста Господня была возведена на Кий-острове за полгода небольшим числом плотников, приглашённых из Каргополя, – Гришкой Георгиевым, Васькой Прокопьевым, Трушкой Яковлевым «со товарищи» (Российский государственный архив древних актов). Плотницкие работы велись круглогодично, а каменные – только в летний период. Некоторые каменные сооружения строили не один год. Так, Воздвиженская церковь возводилась с 1658 по 1661 гг. Крестьяне онежских волостей были основной рабочей силой на всех этапах строительства обители. В 1657–1659 гг. письменные источники зафиксировали имена «пришлых» каменщиков и кирпичников: из Кириллова, Каргополя, Белоозера и даже из Валдайского Иверского монастыря (Российский государственный архив древних актов), т.к. опыт каменного строительства в Поморье к этому времени был ещё невелик. Ближайшим к Кий-острову местом, где каменное строительство велось с середины XVI в., был Соловецкий монастырь. Но в середине XVII в. его братия находилась в оппозиции к патриарху Никону, что не позволило установить тесные связи между двумя обителями Белого моря, близкими по географическому положению. В XVII в. в устье реки Онеги на Белом дворе, принадлежавшем Кий-Островскому монастырю, были выстроены печи для обжига кирпича. В 1658 г. у этих печей работали кирпичники из Каргополя, Кириллова Белозерского и Ферапонтова Белозерского монастырей, но самой значительной была бригада из 43 кирпичников «вотчин монастыря Ставроса... разных волостей во главе с Мишкой Григорьевым. Ими было сделано для монастыря в том же году 262 тысячи кирпичей» (Российский государственный архив древних актов), которые с «устья Онежского... барками возили» на Кий-остров. Сложность доставки строительных материалов на остров и экономические соображения диктовали необходимость использования местного камня, дерева, глины. Из каменных пород в строительное дело шли тёмно-серый гранит и известняк. Выходы гранита образуют поверхность Кий-острова. Известняковые каменоломни находились далеко, в среднем течении реки Онеги, в районе Биричевских порогов. Исследователям известна грамота патриарха Никона с указанием «камень... тесать в Крестном монастыре». В 1657–1658 гг. известняк добывали, в основном, для строительства Крестовоздвиженского храма. В 1659 г. запасы Кий-Островского монастыря составляли: «...Белого камени 8830 каменей да прежнего привозу, что в 1658 году, 700 каменей и обоего в Крестном монастыре каменя белого 9530 каменей» (Российский государственный архив древних актов). Там же, в районе Биричевских порогов, жгли известь. Строитель старец Исаия в 1657 г. по пути из Москвы нанял крестьян Усть-Мошского стана Михаила Леонтьева и Стеньку Григорьева с 20 товарищами «камени ломать и извести жечь в Бирючевских порогах две печи». Позже к ним прибыли «извести жечь каменщик Сенка Васильев сын Кириловец» и др. (Российский государственный архив древних актов). Как основной строительный материал известняк использован только при возведении Крестовоздвиженского храма: из него сложена нижняя часть стен до середины. В верхней части стен известняк применён лишь выборочно, для декоративного оформления фасадов (известняковые пояски на главах собора).