Псалтирь была написана иноком Лукой Смолянином в 1395 г. на пергамене, о чём свидетельствует его собственноручная подпись. По мнению исследователей, писец прекрасно владел не только искусством письма, но и тайнописью. Среди миниатюр-иллюстраций привлекает внимание исследователей аллегорический рисунок: мечущийся заяц в окружении готовых вцепиться друг в друга хищников – льва, медведя, барса и чудища-антихриста. По мнению исследователя Густава Алекксандровича Богуславского, инок Лука в виде зайца изобразил положение своего родного Смоленского княжества, на которое претендовали и Литва, и Москва, и Тевтонский орден, и татары. В 1916 г. псалтирь попросили прислать из древлехранилища в Синодальную библиотеку «для сличения с книгами патриаршей библиотеки», на что был послан ответ: «Просимая Псалтирь представляет собою один из редчайших особенно замечательных по отделке писчего материала (пергамена), изяществу письма и художественности украшений письменных памятников древности; в Архангельском епархиальном древлехранилище – это единственный памятник, и отношение к нему должно быть самое бережное. Вследствие высылки его в 1903 г. в Императорскую Академию наук, где он находился семь месяцев, и в 1905 г. в Московское Археологическое Общество, где были снимаемы с его заставок и заглавных букв хромолитографированные копии, а также – снятия с них фотографий, памятник этот значительно пострадал» (Государственный архив Архангельской области). С 2013 г. рукопись хранится в собрании Исторического музея. Иконостасы монастырских храмов (Крестовоздвиженского собора и церкви Происхождения честных древ Животворящего Креста Господня) были выполнены в 1659–1661 гг. артелью иконописцев под руководством Михаила Алексеева. В её состав входили мастера из монастырских деревень: иконописец онежской Порожской волости Иван Никонов, Ортюшка Добрынин, Артемий Афанасьев. Михаил Алексеев проживал в деревне Огрушинской Чекуевской волости. Артель работала преимущественно по заказам Кий-Островского монастыря и в его вотчинах. Патриарх Никон высоко оценил работу онежских крестьян в обители. В 1661 г. три иконописца были отпущены для работ в подмосковный Новоиерусалимский монастырь. Во второй половине ХVII в. Михаил Алексеев «со товарищи» выполнял все наиболее крупные и значительные иконописные заказы в вотчинах Кий-Островского монастыря: в Турчасове, В. Мудьюге, Усть-Кожве. В 1672–1673 гг. представители артели трудились в Холмогорах и Архангельске, а в 1680 гг. писали иконы для Успенской церкви Пертоминского в честь Преображения Господня монастыря. Михаил Алексеев сделал иконопись семейным ремеслом: четыре его сына работали в артели и стали иконописцами. Иконостас собора на Кий-острове был уничтожен в 1928 г. (Государственный архив Архангельской области). Вторую артель, работавшую в вотчинах Кий-Островского монастыря в ХVIII в., возглавил иконописец Иван Иванович Богданов-Карбатовский. Сохранились многочисленные подписные произведения этой артели, где мастера именуют себя иконописцами вотчины Кий-Островского монастыря. Этот статус они сохраняли и после секуляризации монастырских земель 1764 г. Артель на протяжении почти столетия была ведущей в иконописной культуре бассейна реки Онеги, в бывших вотчинах Кий-Островского монастыря. Во второй половине ХVII – ХVIII вв. по заданию Кий-Островского монастыря иконописцы монастырских вотчин разрабатывали иконографию и неоднократно повторяли образ «Поклонение Кийскому кресту», который являлся живописной копией главной святыни обители.