В 1901 г. он пишет книгу «Мистика на заре современной духовной жизни Нового времени», где доказывает, что мистический способ постижения мира ни в коей мере не противоречит современным знаниям о природе, а, напротив, значительно их дополняет. В октябре 1902 г., по предложению графа и графини Брокдорф, Штайнер встал во главе немецкого отделения Теософского общества. Свои обязанности он исполнял с величайшей тщательностью: много времени проводил в поездках, объезжая за год около сорока немецких городов, в которых действовали теософские кружки (в некоторые города Штайнер ездил по несколько раз). Как правило, при этом он читал лекции, собиравшие всё больше и больше народа, именно в лекционных курсах, в живом общении со слушателями находя наилучшую для себя форму самовыражения, постоянно разъясняя и углубляя своё учение, которое с каждым годом становилось всё более универсальным, вбирало в себя всё новые и новые направления. Исследователи считают, что нет таких вопросов, каких бы он не коснулся в своих лекциях (религии, современного политического положения, социологии, космологии, медицины, мифологии, искусства, философии, педагогики, сельского хозяйства и т.д.). Поначалу Штайнер не придавал своим докладам большого значения, но когда выяснилось, что конспекты его лекций вызывают большой интерес, переписываются и ходят по рукам, его последователи стали приглашать стенографистов (расшифровки стенограмм потом пересматривались Штайнером и издавались отдельными книгами). Благодаря этим курсам его наследие оказалось значительным – 500 полновесных томов. С приходом Штайнера в теософское движение оно обрело в его лице яркого и оригинального мыслителя, обладавшего к тому же энциклопедическими познаниями в области естественных наук, философии и психологии. В короткое время он сумел развить, поправить и уточнить многие положения, высказанные Е.П. Блаватской и её последователями. В 1904 г. появилось фундаментальное исследование Штайнера «Теософия», где он обобщает и развивает ортодоксальное теософское учение о человеке. Однако выход в 1910 г. «Очерка тайноведения» (задуманного как учебник для развития новых форм мышления) ознаменовал собой начало новой эпохи как в мировом теософском движении, так и в мировоззрении самого Штайнера. С этого момента берёт своё начало его собственное учение, получившее вскоре название антропософии. Многие его выводы и положения расходились с ортодоксальной теософией. Идейные разногласия привели, в конце концов, к организационному обособлению. Не разделяя некоторые идеи Е.П. Блаватской, Штайнер был часто не согласен и с той политикой, которую проводило руководство общества. В 1907 г., после смерти первого президента полковника Олкотта, во главе Теософского общества встали Анни Безант и Чарльз Ледбитер. Они считали, что задача теософского движения заключается не в тех принципах, что были провозглашены при его создании, а в подготовке человечества к приходу нового мирового Учителя и Спасителя. В 1909 г. в Адьяре (где находилась штаб-квартира общества) Ледбитер обнаружил индусского мальчика Кришнамурти, которого в 1910 г. провозгласил новым Христом для Запада и Буддой Майтрейей для Востока. Штайнер осудил эту затею, предрекая, что она принесёт обществу одни неприятности. Большинство немецких теософов, находившихся под его влиянием, разделяли эту точку зрения. Отношения с Анни Безант и Е.П. Блаватской (которые теософию формулировали преимущественно в «восточном» духе, игнорируя европейскую христианскую традицию, и не базировали её на современном им естествознании) становились всё более натянутыми, и, наконец, в 1913 г. произошёл полный разрыв: немецкая секция была исключена из Теософского общества, и вскоре приверженцы Штайнера практически целиком вошли в основанное им Антропософское общество. Его штаб-квартирой стал построенный в швейцарском Дорнахе по проекту самого Штайнера Гётенаум – величественное здание, имевшее в своём комплексе театр (этот первый Гётенаум сгорел дотла в новогоднюю ночь 1922/1923 гг., но потом был отстроен заново). В 1923 г. Международное антропософское общество (фактически распавшееся во время Первой мировой войны на отдельные группы) вновь восстановилось под председательством Штайнера. Но ему не суждено было долго руководить им – в марте 1925 г. Штайнер умер.