В 1627 г. митрополит Иов (Борецкий) и архимандрит Пётр (Могила) просили автора, чтобы он представил «Катехизис» для рассмотрения и публикации. В 1628 Мелетий показал сочинение униатскому митрополиту Иосифу Рутскому. В 1644 г. Пётр (Могила) упомянул в «Лифосе» о том, что он располагает «Катехизисом» Мелетия. Из собрания Я. Суши происходила небольшая рукопись конца XVII в. из семи разделов, посвящённая церковным таинствам (сообщение Антония Степановича Петрушевича), написанная, как полагают исследователи, Мелетием.) Позднее архиепископ писал, что отправился на Восток, чтобы убедиться в правоверности Константинопольского патриарха. Исследователи полагают, что одной из целей поездки Мелетия на Восток было добиться отмены ставропигий, созданных в большом количестве патриархом Феофаном, и эта цель была достигнута. Мелетий вернулся с документами о ликвидации ряда западнорусских ставропигий. В Киев Мелетий вернулся зимой 1625/1626 гг. Захария (Копыстенский) отказал ему в проживании в Киево-Печерском монастыре, опасаясь за судьбу своей ставропигии, поэтому Мелетий остановился в Межигорском в честь Преображения Господня монастыре под Киевом. Возвращаться в Вильно было небезопасно, Кобринский синод униатских епископов в ноябре 1626 г. обратился к королю с просьбой защитить их от Мелетия. В конце 1626 г. Мелетий решил добиваться места настоятеля в Дерманском Свято-Троицком монастыре на Волыни, который принадлежал родственнику Острожских князю Александру Заславскому, перешедшему в католицизм. В 1627 г. Мелетий получил от князя архимандритию. Князь Александр Заславский и митрополит Иосиф Рутский склонили Мелетия к решению о переходе в унию. (Униатская традиция связывала путешествие Мелетия на Восток и его переход в унию с чувством вины за мученическую смерть Иосафата Кунцевича. Униатство Мелетия было признано одним из чудес во время процесса беатификации Иосафата Кунцевича.) Сомнения в отношении православной догматики начали проявляться у Мелетия, по его словам, ещё до принятия пострига. Мелетий утверждал, что с 1615 г. в нём происходила внутренняя борьба. После поездки на Восток он признавался, что давно был приверженцем унии церквей. 6 июля 1627 г. из владений князя Александра Заславского Мелетий отправил три письма в Рим: папе Урбану VIII, кардиналу Оттавио Бандини, который в Конгрегации пропаганды веры отвечал за польские дела, и Святому Престолу. Мелетий просил папу Римского о прощении грехов и о присоединении к католической церкви, а также о том, чтобы его переход в унию оставался до некоторой поры в тайне. Мелетий изложил свой план, согласно которому он должен был обратиться к патриарху Кириллу Лукарису и к православным иерархам на Руси. У патриарха он хотел просить, чтобы тот сформулировал свои убеждения. Мелетий предполагал, что Кирилл Лукарис раскроет себя как еретик, в чём убедятся все православные. Позиция Мелетия в данном случае совпадала с мнением Конгрегации пропаганды веры, которая считала Кирилла Лукариса криптокальвинистом. Кроме того, Мелетий собирался написать несколько «мнений» о различиях между Западной и Восточной церквами, которые он хотел представить на Соборе Киевской митрополии. Эти меры должны были привести к соединению церквей.