В 1540 г. архиепископ Макарий принял делегацию псковских священников, которые сообщили о смущении в Пскове в связи с привозом в него резных изображений святой Параскевы Пятницы и Николая Чудотворца («многие невежливые люди поставиша то есть болванное поклонение»). Эти иконы были показаны Макарию, и он ими «знаменовался... и молебен им соборне пел, и честь им воздал», после чего повелел псковичам эти «святые иконы стречати соборне всем» («Псковская первая летопись»). В период архиерейства Макария в Пскове были возведены каменные церкви святого пророка Илии (1529 г.), преподобного Варлаама Хутынского (1530 г.), святого Димитрия Солунского (1533 г.), Николая Чудотворца на Усохе (1536 г.), во имя Трёх святителей в Запсковье (1538 г.), во имя святых апостолов Петра и Павла на Старой стене, монастырская святых Космы и Дамиана на Гремячьей горе, святого Алексия, человека Божия, в Поле (все 1540 г.), Спасская на Старом Торгу, во имя Иоанна Златоуста, во имя Флора и Лавра (все 1542 г.). Церковь во имя митрополита святого Алексия в Довмонтовом городе была перестроена в 1538 г. Кроме того, были построены обетная деревянная церковь во имя архангела Гавриила (1532 г.) и деревянная церковь во имя Жён-мироносиц на скудельнице (кладбище с общими или безымянными захоронениями, обычно жертв мора; 1536/1537 г.). На подворье Псково-Печерского Успенского монастыря в Пскове была построена церковь в честь иконы Божьей Матери «Одигитрия» (1537 г.), в самой обители – церковь в честь Благовещения Пресвятой Богородицы с трапезной (1540/1541 г.). В новооснованном на литовской границе псковском городе Заволочье была возведена церковь в честь Покрова Пресвятой Богородицы с двумя приделами (1536 г.), в Островцах – церковь великомученика Георгия (1539 г.), в Острове – во имя святителя Николая (1542/1543 г.). 15 октября 1540 г. Макарий освятил для Благовещенского храма Псково-Печерского монастыря антиминс, о чём свидетельствует надпись. Кроме того, в Пскове были возведены башня на Гремячьей горе (1525/1526 г.), новые крепостные стены, и ремонтировались старые (1535 г.), поставлена деревянная стена с решётками в устье реки Псковы (1538 г.). В 1535 г. в Пскове «начаша делати двор владычень», строительству помогали монастыри, однако псковское священство отказалось принимать участие в этом деле. Макарий сохранял связи с обителью, где принял постриг. В январе 1533 г. новгородскими мастерами по его благословению для Пафнутиева Боровского монастыря было изготовлено напрестольное Евангелие с драгоценным окладом и дано «пострижеником того же честнаго Пафнотиева монастыря, на память своеи души и по своих родителех в вечнои поминок». Архиерейство Макария исследователи характеризуют и активизацией миссионерской деятельности во вверенной ему епархии. В 1526 г. к великому князю в Москву явились посланцы с северных окраин Русского государства («Поморцы и Лоплене с моря окияна, ис Кандоложьскои губе, усть Невы рекы, из дикой Лопи» – «Полное собрание русских летописей», том 4, выпуск 3), которые просили освятить церкви и прислать священников. По распоряжению великого князя Макарий послал в область проживания народности лопи одного из соборных софийских иереев с диаконом. Они освятили храм в честь Рождества Иоанна Предтечи «и многих лоплян крестиша во имя Отца и Сына и в нашу православную веру християнскую».