Поздней осенью А.М. Курбский вновь оказался на Волыни. Изучал философию и свободные искусства, работал над переводами творений святых отцов. В конце 1568 г. был направлен в Логойск навстречу ожидавшемуся московскому войску. На Люблинском сейме 1569 г. А.М. Курбский по требованию шляхты лишился Кревского староства, но сохранил за собой Ковельские и Упитские имения. Осенью-зимой 1569/1570 гг. А.М. Курбский по поручению короля вёл переговоры с представителем Священной Римской империи аббатом И. Циром о создании антитурецкой коалиции. В конце 1570 г. А.М. Курбский заключил брак с княгиней Марии Юрьевне Козинской (урождённой Гольшанской). В начале 1570 гг. А.М. Курбский вступил в судебную борьбу за имения своей жены против её родственников. Суд, который продлился вплоть до весны 1578 г., послужил одним из предлогов для конфликта в семье Курбских. До начала 1571 г. А.М. Курбский оставался при короле и в письме от 22 февраля 1571 г. Сигизмунда II Августа Николаю Юрьевичу Радзивиллу Рыжему, в распоряжение которого отправлялся А.М. Курбский, рассматривался как кандидатура для переговоров с московской знатью с целью склонить её к принятию королевского подданства. В 1573 и 1574 гг., во время первого и второго «бескоролевий» в Речи Посполитой, А.М. Курбский вёл от лица православных «русинов» переговоры с Н.Ю. Радзивиллом о кандидатуре на польско-литовский трон (Отдел рукописей Российской национальной библиотеки) и проводил богословские дискуссии с виленскими иезуитами. Дискуссии А.М. Курбского с избирательным блоком Н.Ю. Радзивилла и Яна (Ивана) Иеронимовича Ходкевича и с иезуитами проходили в обстановке усилившегося в Риме интереса к унии с «еретиками» и со «схизматиками», однако кандидатуры литовской рады и блока князя Константина Константиновича Острожского не вызвали поддержки шляхты на выборах короля в апреле-мае 1574 г. под Варшавой, в которых А.М. Курбский принял участие как депутат от Волыни. В начале 1575 г. А.М. Курбский ездил из Волыни в свои литовские владения. На обратном пути у него были украдены книги, в том числе Апостол и сочинения Василия Великого, которые он планировал переводить, приглашая на эту работу учёного эмигранта-«московита» Умара Сарыхозина в письме, составленном до начала июля 1575 г. В 1576 г. А.М. Курбский значительное время провёл на Волыни, улаживая осложнившиеся отношения с пасынками. К этому же времени разладилась семейная жизнь А.М. Курбского. В августе 1578 г. он развёлся с женой, до начала 1579 г. продолжался размен имениями и движимым имуществом между бывшими супругами. В августе-сентябре 1579 г. А.М. Курбский во главе своей роты принял участие в полоцком походе короля Стефана Батория. В 1580 и 1581 гг. рота А.М. Курбского воевала под Великими Луками и Псковом. Сам он в псковском походе не участвовал из-за болезни, заставившей его покинуть королевское войско. Последние три года жизни А.М. Курбский провёл в литературной работе и судебных тяжбах (в 1581 г. боярин К. Порыдубский жаловался, что его с семьёй А.М. Курбский шесть лет держал в заключении; А.М. Курбскому было предписано вернуть присвоенное имущество и возместить убытки пострадавшим). В Вильно 5 июня 1581 г. составил завещание («Русская историческая библиотека», том 31). В июле-августе 1581 г. часто молился в виленской Пречистенской церкви (Российский государственный архив древних актов). За месяц до смерти, 24 апреля 1583 г., А.М. Курбский составил второе завещание («Русская историческая библиотека», том 31). 23 мая скончался (Центральный государственный исторический архив Украины).