В том же году определён благочинным Солотчинского в честь Рождества Пресвятой Богородицы и рязанского во имя Святой Троицы монастырей. Обозревал Зарайское, Касимовское и Сапожковское духовные училища. В 1860 г. состоял членом временного строительного комитета, учреждённого при Рязанской духовной семинарии, «для поправления ветхостей» и строительства новых зданий. 10 октября 1860 г. указом Синода Макарий был назначен ректором и профессором богословских наук Новгородской духовной семинарии, настоятелем мужского монастыря Антония Римлянина в честь Рождества Пресвятой Богородицы. С 8 ноября того же года был председателем комитета, учреждённого при семинарии для церковно-исторического описания Новгородской епархии. 14 ноября по предложению митрополита Новгородского и Санкт-Петербургского выбран присутствующим членом Новгородской духовной консистории, 15 декабря – благочинным Кириллова Белозерского в честь Успения Пресвятой Богородицы, Деревяницкого в честь Воскресения Христова, Саввина Вишерского и других монастырей. Обозревал духовные училища в Старой Руссе и Тихвине. В 1863 г. Макарий установил ежегодное празднование 11 мая дня памяти славянских просветителей Кирилла и Мефодия. В этот день в Антониевом монастыре совершалось торжественное богослужение, за которым настоятель обязательно произносил проповедь. Лучшие из семинаристов готовили собственные сочинения на заданные ректором темы, писали стихотворения, исполняли песнопения и гимны, положенные на ноты местными композиторами (например, гимн святым первоучителям Кириллу и Мефодию). Шесть лет пребывания в Новгороде (1860–1866 гг.) стали весьма плодотворным для Макария временем. Особое место среди его трудов заняло двухтомное «Археологическое описание церковных древностей в Новгороде и его окрестностях» (1860 г.). В первом томе собраны описания 64 новгородских и пригородных церквей и монастырей, второй том посвящён описанию «предметов, обладающих исторической и художественной ценностью: икон, крестов, лицевого шитья, облачений». Так, в этом труде содержатся сведения о фресках Софийского и Николо-Дворищенского (XII в.) соборов, храмов Спаса на Нередице (XII в.) и Николая Чудотворца (XIII в.) Липенского во имя святителя Николая Чудотворца монастыря, церквей Преображения Господня на Ильине ул., великомученика Феодора Стратилата на Ручью (XIV в.) и др. Описаны уникальные иконы, в том числе Божьей Матери «Знамение», «Молящиеся новгородцы». Говоря о достоинствах этого труда, критик Владимир Васильевич Стасов отмечал широкое использование Макарием новгородских летописей, грамот, церковных описей, различных рукописных источников. При этом Макария упрекали в стремлении «вместо текстов представить свои собственные мнения в виде твёрдо основанных общепризнанных фактов». Среди других работ Макария, посвящённых древностям Новгородской земли, важнейшей исследователи называют «Обозрение древних рукописей и книг церковных в Новгороде и его окрестностях» (1861 г.).