Для изучения хранилищ церковных древностей Макарий был командирован в Вологду, Ярославль, Кострому и Владимир. В течение года он составлял подробное описание ризниц этих епархий. За усердные труды на этом поприще 16 июля 1854 г. в санкт-петербургском Смольном в честь Воскресения Христова монастыре Макарий был возведён в сан архимандрита с присвоением степени настоятеля третьеклассного монастыря. После завершения работы по описанию древлехранилищ, Макарий был вызван в Синод и назначен членом Особого Синодального комитета по описанию археологических церковных древностей. 18 сентября 1854 г. указом Синода Макарий был командирован в Новгород, в учреждённую временную Комиссию для разбора и исследования открытого в новгородском Софийском соборе древнего архива. Вскоре митрополиту Новгородскому и Санкт-Петербургскому Никанору (Клементьевскому) он писал, что древности собора осмотрел, но для описания рукописей библиотеки Софийского собора требуется «много времени, трудов, знания и книжных пособий». Вместе с местными краеведами Макарий за короткий срок обследовал ризницы и описал наиболее древние новгородские монастыри и храмы. В результате собрал большой материал по истории святынь Новгородского архиерейского дома, сделал копии с описей монастырских и церковных имуществ. На основании летописей, печатных и письменных актов Макарий составил тексты пояснений к работам художника Ю.П. Львова, который по заданию Синода делал рисунки оформления и настенных росписей древних новгородских храмов. Макарий не терял связей и с археологическим обществом. Когда в 1857 г. приступили к изданию «Археологического словаря» и для обсуждения его проекта организовали специальную комиссию, в неё вошёл и Макарий. 22 августа 1857 г. Макарию была объявлена высочайшая благодарность за поднесение императору составленной им книги «Сказание о жизни и трудах преосвященного Гавриила, митрополита Новгородского и Санкт-Петербургского», 21 августа 1860 г. – высочайшая благодарность за поднесение императору написанной им книги «Археологическое описание церковных древностей в Новгороде и его окрестностях», 23 августа того же года – высочайшая благодарность императрицы Марии Александровны за поднесение ей той же книги. Десятки экземпляров своих книг Макарий также жертвовал для библиотек духовных академий и семинарий. 10 января 1858 г. Макарий был назначен ректором и профессором богословских наук Рязанской духовной семинарии и настоятелем рязанского в честь Преображения Господня монастыря. 11 февраля того же года стал членом Рязанской духовной консистории, цензором проповедей, произносимых в кафедральном соборе, председательствующим в учреждённом им Комитете для рассмотрения катехизических поучений. По благословению епископа Рязанского и Зарайского Смарагда (Крыжановского) в Троицкой церкви родного села Ухолова освятил один из приделов. 4 декабря 1858 г. освятил Владимирскую церковь при Рязанской духовной семинарии. На основе документов семинарского архива (не сохранились) и библиотеки составил и издал «Историко-статистическое описание Рязанской духовной семинарии и духовных училищ».