Впоследствии Модест делал «щедрые жертвы» на украшение храмов православного Востока, высылал издания Холмского братства и свои сочинения. Несколько камней, привезённых с Елеонской горы, 16 июля 1889 г. были положены в кипарисовом ларце при закладке в основание каменной церкви в селе Зиновинцы на родине архиерея. 7 июня 1885 г. Модест был назначен на самостоятельную Нижегородскую и Арзамасскую кафедру. Деятельность Модеста, особенно напряжённая и энергичная в первые годы, была направлена на преодоление раскола и уменьшение числа «небытчиков», т.е. не бывавших на исповеди и не приступавших к причастию. Комиссия, созданная в феврале 1886 г. и работавшая под руководством Модеста, после рассмотрения рапортов из приходов выработала меры по улучшению религиозно-нравственной жизни в епархии, которая была признана неудовлетворительной. В дальнейшем раз в полугодие в каждом благочинии предлагалось проводить съезды духовенства и определять меры для ослабления старообрядчества. В поездках по епархии Модест посещал и приходы, «заражённые расколом», его отчёты регулярно помещались на страницах «Нижегородских епархиальных ведомостей», которые с 1886 г. стали выходить двумя отделениями: официальным и неофициальным. Совершал поездки не только летом, но и зимой. Так, в течение 1886 г. посетил 61 село, четыре уездных города, шесть монастырей, в том числе Островоезерский Свято-Троицкий на Ворсменском озере, Абабковский, Оранский Богородицкий. В январе 1887 г. путешествовал по Заволжью, где посетил 25 приходов, в марте – 14 приходов Семёновского уезда, в мае в нескольких уездах – 71 приход. Результатом поездок по епархии и знакомства с паствой стало «Пастырское воззвание Модеста, епископа Нижегородского и Арзамасского возлюбленной о Христе пастве земли Низовския». Изучал историю епархии, собирал церковно-исторические и археологические материалы для сборника в память 900-летия Крещения Руси. 29 января 1886 г. при Нижегородской духовной семинарии было основано церковное древлехранилище. По распоряжению Модеста в его канцелярию причтами присылались историко-статистические описания церквей (церковноприходские летописи). Приведение их в порядок и составление единой книги Модест в сентябре 1886 г. поручил диакону А.Н. Снежницкому, который представил с 1 октября 1886 по 24 марта 1887 г. девять тетрадей под заглавием «Краткие церковно-приходские летописи по Нижегородскому уезду и Нижегородской епархии». Эти тетради Модест передал своему викарию епископу Балахнинскому Димитрию (Самбикину). 27 апреля 1887 г. в нижегородском Печерском в честь Вознесения Господня монастыре была открыта епархиальная церковно-археологическая комиссия под председательством епископа Димитрия (Самбикина). После назначения 28 октября того же года епископа Димитрия (Самбикина) викарием в Подольскую епархию Модест сам руководил работой комиссии в течение двух лет. В 1888 г. был издан «Адрес-календарь Нижегородской епархии: В память исполнившегося в 1888 г. 900-летия Крещения Руси». Предложение Модеста издавать ежегодные епархиальные календари (по примеру Киева, Холма и других городов) не получило поддержки из-за отсутствия средств.