Центром философии Раймунда Луллия исследователи называют разработанное им «великое искусство» («ars major, ars general»), которое он представлял как результат Божественного откровения, просветившего его разум после того, как он принял решение принести покаяние и обязался написать «лучшую книгу в мире» для обращения иноверцев. О необходимости создания особого «искусства», позволявшего применять логические аргументы для доказательства богословских истин, было заявлено в «Книге созерцания Бога» («Llibre de contemplació en Déu», 1271–1273 гг.), однако первым произведением, посвящённым его разработке, стал трактат «Краткое искусство нахождения истины» («Ars compendiosa inveniendi veritatem», около 1274 г.). В «искусстве» Раймунда Луллия исследователи обыкновенно видели аналог науки о конститутивных элементах человеческого мышления (mathesis universalis) и метода открытия всех возможных предикатов для всех возможных субъектов (definitio completa). В исследовательской литературе конца XX – начала XXI вв. появились альтернативные концепции «искусства». Если раньше делались попытки усмотреть в «искусстве» Раймунда Луллия предвосхищение математической логики, то в современной историографии возобладала тенденция находить в нём не прототип математической логики или комбинаторики, а, скорее, род мнемотехники или диалектики. Х.М. Руис и А. Солер выделяют четыре базовые характеристики «искусства» Раймунда Луллия: 1) объединение диалектико-риторической операции нахождения (inventio) с комбинаторными процедурами (фигуры, силлогизмы), позволяющее превратить «искусство» в своего рода универсальную «теорию аргументации»; 2) притязание на аподиктическую истинность, т.к. результатом диалектической процедуры является необходимый вывод; 3) «энциклопедичность» – при помощи ограниченного числа принципов оказывается возможным получить бесконечное количество аргументов; 4) «универсальность», поскольку «искусство» может быть применено ко всем субъектам, а начала его являются началами всех наук. Особый акцент в новейших исследованиях делается на связи между «искусством» и средневековой традицией топики. Раймунд Луллий пытался реформировать топику так, чтобы сблизить диалектическое доказательство с аподиктическим, по образцу описанного Аристотелем в «Аналитиках». «Искусство» Раймунда Луллия, которое в соответствии с традиционной средневековой дихотомией исследователи определяют не как «теоретическое» («logica docens»), а как «практически ориентированное» («logica utens»), представляет собой метод комбинации групп понятий, классифицированных по «эннеадам»: девять божественных достоинств, девять субъектов, девять абсолютных и девять относительных предикатов и т.д. Наряду с двумя видами научного доказательства, известными исследователям в схоластической традиции под названиями «quia» и «propter quid», Раймунд Луллий предлагает третий вид – «per equiparantiam», т.е. использование аналогии, основанной на эквивалентности и взаимообратимости божественных достоинств.