Главное произведение антиаверроистского периода в творчестве Раймунда Луллия – «Открытое заявление Раймунда в форме диалога» («Declaratio Raymundi per modum dialogi», февраль 1298 г.), – представляющее собой комментарий к 219 тезисам аверроизма, осуждённым в 1277 г. Парижским епископ Стефаном Тампье. К этому же периоду относится трактат «Древо философии любви» («Arbre de filosofia d'amor», 1298 г.), целью которого было уравновесить интеллектуалистские тенденции антиаверроистских трудов «действием любви» «(per manera d'amor»). В 1290 гг. Раймунд Луллий отправился в Испанию и на Мальорку. 30 октября 1299 г. получил от короля Мальорки Хайме II разрешение вместе с небольшой группой сподвижников проповедовать в синагогах и мечетях на территории королевства. В благодарность за это разрешение Раймунд Луллий посвятил королю поэтическое вероучительное сочинение «Воззвание Рамона» («Dictat de Ramon»), а его супруге королеве Бланке – «Книгу проповедей» («Libre de Oracions»), называемую также «Проповеди Рамона» («Oracions de Ramon»). На Мальорке Раймунд Луллий перевёл на каталанский язык свои «Начала философии» («Començaments de philosophia»). Не оставляя своего намерения проповедовать среди неверных, в начале 1300 г. Раймунд Луллий прибыл на Кипр, чтобы отправиться в Египет, но это оказалось невозможным. Раймунд Луллий попытался добиться от Генриха II де Лузиньяна, короля Кипра, разрешения на публичные диспуты с иноверцами (не только с мусульманами, но и с православными, несторианами и яковитами). Король Кипра не проявил интереса к его начинаниям. Из монастыря святого Иоанна Златоуста (близ Буффавенто, Кипр), где он закончил сочинение «Новая риторика» («Rhetorica nova», сентябрь 1301 г.), Раймунд Луллий, желая попасть на Восток, отправился через Фамагусту в Аяс (ныне Юмурталык, Турция). Однако опасности пути и перенесённая болезнь вынудили его вернуться на Кипр (он нашёл убежище в резиденции Ордена тамплиеров в Фамагусте). В 1303 г. Раймунд Луллий вернулся в Монпелье. Среди произведений, написанных им в это период, – «Спор веры и разума» («Disputatio fidei et intellectus», 1303 г.), «Книга о цели» («Liber de fine», 1304 г.; известна исследователям также как «О завоевании Святой земли» («De expugnatione Terrae Sanctae») или «О стяжании Святой земли» («De acquisitione Terrae Sanctae»)), в которой Раймунд Луллий предлагал папе Римскому Клименту V (1305–1314 гг.) план объединения Восточной и Западной церквей с помощью проповеднической деятельности и «внутреннего», или «духовного» Крестового похода, а также «Проповедь против иудеев» («Liber praedicationis contra Iudaeos», 1305 г.). С предложениями организовать проповедь среди иноверцев Раймунд Луллий обращался и к французскому королю Филиппу IV Красивому. В конце 1306 – начале 1307 гг. Раймунд Луллий предпринял новую попытку проникнуть на земли мусульман. Он прибыл в Беджаию (ныне Алжир). На улицах и площадях Раймунд Луллий проповедовал, что закон Мухаммада ложный. Его схватили, заковали в цепи и заключили в темницу; лишь заступничество генуэзцев и каталонцев, состоявших в торговых и дипломатических миссиях при дворе халифа, спасло его от казни. Он провёл шесть месяцев в тюрьме, где написал по-арабски «Спор Раймунда и сарацина Омара» («Liber disputationis Raimundi christiani et Homari saraceni»; арабский вариант был утрачен; Раймунд Луллий восстановил текст, но на латыни), затем по приказу халифа был изгнан из страны. Впоследствии размышления о возвращении Святой земли под власть христиан вдохновили его на создание «Книги о Рождестве малого дитяти Иисуса» («Liber natalis parvuli pueri Christi Jesu», 1311 г.).