В 1926 г. в Ковенской Литве служили 919 ксёндзов. 28 октября 1925 г. папа Римский Пий XI (1922–1939 гг.) издал буллу об образовании Виленской церковной провинции (митрополии), в которую вошли Виленская архиепископия, возведённая в ранг митрополичьей кафедры, и две суфраганные епархии: Ломжинская, существовавшая раньше, и новообразованная Пинско-Полесская. Реорганизованная Виленская архиепархия на территории Польши к началу 1926 г. насчитывала 326 приходов, объединённых в 25 деканатов; прихожанами римско-католических храмов были 1 209 822 верных. В Польше при поддержке властей строились костёлы, число приходов в Виленской архиепархии к 1939 г. увеличилось до 371, в том числе семь приходов византийско-славянского обряда, девять военных приходов; действовали 25 мужских монастырей и 56 женских (включая приписные миссионерские пункты), в том числе два мужских и два женских монастыря византийско-славянского обряда. В епархии служили 626 священников (в том числе пять византийско-славянского обряда), насчитывалось 1 496 212 верных. Число католиков росло преимущественно за счёт полонизации и окатоличивания православных белорусов (наиболее заметно в Лидском, Волковысском и Браславском повятах). С 1931 г. в юрисдикцию Римско-католической церкви ежегодно переходило около 2 тыс. православных, преобладали присоединённые непосредственно к латинскому обряду, а не перешедшие в неоунию. В ответ на активизацию среди православных в 1930 гг. белорусского национального движения Виленская архиепархия уже не препятствовала, как раньше, изданию церковных книг на белорусском языке. В 1938 г. ксёндз Адам Станкевич издал на белорусском языке сборник проповедей и евангельских чтений «Лекции и Евангелии на недели и святы», в 1939 г. священник Винцент Годлевский издал свой перевод Нового Завета на белорусский язык («Чатыры Эвангелii i Апостальскiя Дзеi»). После присоединения Литвы к СССР Виленская архиепархия разделилась между разными советскими республиками. В Литовской ССР в 1940 г. было 86 приходов, остальные 275 общин оказались в составе Белорусской ССР. В 1941 г. Литва была оккупирована немецко-фашистскими войсками. В этот период в католическом сообществе Литвы (особенно в Вильнюсе) усилились польско-литовские конфликты, основанные на противоречиях межвоенного периода. Первая в католической Виленской епархии греко-католическая община была основана при храме упразднённого в 1833 г. Тороканского Богоявленского монастыря (бывшее село Торокань Полесского воеводства, ныне деревня Именин Дрогичинского района Брестской области), который в 1921 г. в ходе ревиндикации был передан римо-католикам.