В 1565–1566 гг. разногласия между англиканскими епископами и нонконформистами концентрировались вокруг вопроса о богослужебных одеждах духовенства, вследствие чего этот период дискуссий получил в исторической науке название «спора об облачениях» («vestments controversy»). В ходе борьбы с епископалами сформировалась единая по своим убеждениям партия пуритан, отказывавшихся использовать такие элементы католического облачения, как специальный головной убор (биретта), стихарь (суперпеллицеум) и т.п. Хотя Т. Картрайт поддерживал пуританские идеи, прямого участия в спорах он не принимал, т.к. покинул Кембридж ещё до начала активной дискуссии. В конце 1565 г. или в начале 1566 г. Т. Картрайт принял предложение Адама Лофтуса (ум. в 1605 г.), архиепископа Арманского, стать его домашним проповедником (капелланом) и переехал в Ирландию, где в это время протестантские нонконформисты пользовались гораздо большей свободой вероисповедания, чем в Англии. В круг его общения здесь входили многие убеждённые английские и шотландские нонконформисты, укрепившие в нём склонность к пуританизму. В Ирландии Т. Картрайт пробыл около года; осенью 1566 г. он вместе с А. Лофтусом вернулся в Англию. По мнению исследователей, А. Лофтус был доволен его службой: уже после возвращения Т. Картрайта в Кембридж, в 1567 г., А. Лофтус был перемещён на кафедру Дублина и ходатайствовал перед ближайшим советником королевы Елизаветы государственным секретарём Уильямом Сесилом (около 1521 – 1598 гг.) о назначении Т. Картрайта вместо него на кафедру Армы, однако в этом было отказано. Хотя исследователи полагают, что интерес к пресвитерианской версии протестантизма зародился у Т. Картрайта ещё в юные годы, открыто защищать принципы пуританизма он начал лишь после возвращения в Кембридж из Ирландии. 31 мая 1567 г. Т. Картрайт стал бакалавром теологии в Кембридже; в 1667/1668 учебном году исполнял обязанности университетского проповедника. Красноречивые проповеди Т. Картрайта пользовались успехом у слушателей и постепенно принесли ему известность и уважение среди учёной публики Кембриджа. В конце 1669 г. Т. Картрайт занял специальную кафедру профессора теологии Кембриджского университета («Lady Margaret's Professor of Divinity»), учреждённую Маргарет Бофор (1443–1509 гг.), матерью короля Генриха VII (1485–1509 гг.). Вскоре он начал читать первый профессорский курс лекций, посвятив его толкованию книги «Деяния святых апостолов». В ходе лекций Т. Картрайт впервые публично выступил в поддержку пуританизма и пресвитерианского устройства христианского церкви. Излагая и толкуя содержание новозаветной книги, он одновременно сравнивал устройство апостольской церкви с состоянием современной ему Церкви Англии и призывал вернуться к «апостольской» простоте, устранив все «пережитки католицизма». Лекции Т. Картрайта уже вскоре после их начала стали весьма популярными и собирали значительное число слушателей, которые вскоре разделились на две противоборствующие партии. Если многие молодые студенты и преподаватели с одобрением и восторгом воспринимали призывы Т. Картрайта к обновлению Церкви Англии, то большинство влиятельных докторов теологии и университетских администраторов видели в его лекциях лишь источник смуты и порицали его за нападки на существующий церковный порядок, узаконенный королевой.