Музейными стали здания братского корпуса XVII в. и двухэтажный кирпичный дом причта, «сарай для хозяйственных нужд» и построенный в начале XX в. в ограде церковный магазин. В 1924 г. древние храмы были внесены в «Список сохраняемых государством памятников истории и архитектуры Владимирской губернии» и поставлены на учёт в Музейном отделе Главнауки. Музейная экспозиция располагалась в Благовещенском соборе и Спасской церкви. В Благовещенском соборе разместились памятники церковного искусства: иконы XIV–XVII вв., церковная утварь и шитьё XV–XIX вв., резьба по дереву и каменные могильные плиты, в основном, XVII в., рукописные и старопечатные книги преимущественно из ризницы собора, а также других церквей Киржачского уезда. В подклети Спасской церкви экспонировалось «бытовое» собрание: картины, мебель, одежда, монеты и другие вещи, конфискованные в усадьбах местных землевладельцев, в частности, князя И.Н. Вадбольского, графа Салтыкова и др. В музее хранилось больше сотни набивных досок, изъятых с фабрики Соловьёвых. До конца 1928 г. ремонтные работы в храмах не проводились, и они разрушались. Вскоре после увольнения летом 1928 г. основателя и бессменного заведующего музеем Синичкина началось расхищение ценностей. Летом 1930 г. по инициативе Киржачского горсовета была предпринята попытка разрушить храм, но сотрудники Главнауки Наркомпроса РСФСР, на учёте которого находились памятники, не дали разрешения на снос церковных зданий. В годы Великой Отечественной войны собор использовался под склад боеприпасов. Позднее в его помещениях находились колбасный цех, керосинная лавка. Из усыпальницы Спасского храма были расхищены резные надгробья, была уничтожена даже вмурованная в южную часть стены храма закладная плита. Здания не реставрировались, настенная роспись осыпалась. Более трагической оказалась судьба Сергиевской церкви. По распоряжению Киржачского УИК с 1923 г. музей сдал храм в аренду немногочисленной обновленческой общине (20 человек). При обновленцах храм обветшал и пришёл в запустение. В ночь на 2 марта 1928 г. в церкви осквернили переданную обновленцам раку Романа Киржачского, из храма похитили серебряную ризу, украшавшую раку, венец с иконы «Страсти Божией Матери», венец с иконы преподобного Сергия, а также три серебряные и медные лампады. 25 августа по решению Киржачского горсовета в связи с нарушением общиной верующих условий договора, допустившей хищение имущества, имеющего музейную ценность, и отсутствием ремонта здания договор с обновленцами был расторгнут.