В Казани обители принадлежали книжная лавка и квартира при ней. На 1899 г. денежные средства монастыря в различных процентных бумагах составляли 38 115 руб. серебром. Ежегодно из казны на содержание обители отпускалось 2106 руб. 77 коп. По благословению Московского митроплита Макария в Казанском монастыре со времени основания была учреждена архимандрития. Настоятелями Казанского монастыря были ближайшие помощники архиереев, как правило, ведавшие хозяйством архиерейского дома. Во второй половине XVII в. в ответ на ходатайство Казанского митрополита Лаврентия и архимандрита Мисаила Патриарх Московский и всея Руси Иоасаф II благословил архимандритам Казанского монастыря совершать богослужения с рипидами, орлецами и «осенялными свещами», но впоследствии это право было утрачено. В 1742 г. настоятель Казанского монастыря архимандрит Иоасаф безуспешно направлял в Синод прошения о возобновлении этой традиции. Настоятели Казанского монастыря часто становились архиереями. В 1567–1576 гг. Казанский монастырь возглавлял архимандрит Иеремия (впоследствии архиепископ Казанский и Свияжский), участвовавший в деяниях Собора 1572 г. и в отпевании архиепископа Казанского Германа. В 1588–1589 гг. в обители настоятельствовал архимандрит св. Гермоген (впоследствии первый митрополит Казанский и патриарх Московский), в 1590–1593 гг. – архимандрит Галактион (впоследствии архиепископ Суздальский), в 1613–1629 гг. – архимандрит Макарий (впоследствии архиепископ Астраханский; ум. в 1638 г.), в 1744–1748 гг. – архимандрит Вениамин (Пуцек-Григорович; впоследствии митрополит Казанский), в 1766–1767 гг. – архимандрит Иероним (Фармаковский; впоследствии епископ Владимирский), в 1772–1785 гг. – архимандрит Платон (Любарский; впоследствии архиепископ Екатеринославский), в 1790–1794 гг. – архимандрит Амвросий (Орлин; впоследствии епископ Рязанский), в 1798–1799 гг. – архимандрит Ксенофонт (Троепольский; впоследствии архиепископ Подольский), в 1799–1808 гг. – архимандрит Антоний (Соколов; впоследствии архиепископ Подольский), в 1808–1816 гг. – архимандрит Епифаний (Каниввецкий; впоследствии епископ Воронежский), в 1816–1817 гг. – архимандрит Афанасий (Протопопов; впоследствии архиепископ Тобольский). В 1774–1836 гг. из-за разрушения архиерейского дома в кремле Казанский монастырь служил городской квартирой Казанских архиереев, основная резиденция которых находилась в загородном архиерейском доме. В 1744–1854 гг. настоятелями Казанского монастыря являлись ректоры Казанской духовной семинарии (в 1797–1818 гг. – «старой» Казанской духовной академии), с 1854 г. – епископы Чебоксарские, викарии Казанской епархии, с 1898 г. – епископы Чистопольские, ректоры Казанской духовной академии, с 1907 г. – епископ Мамадышский, викарий Казанской епархии, а с 1911 г. – наблюдатели (руководители) миссионерских курсов. Всего 12 настоятелей управляли монастырём в архиерейском сане, в том числе в 1907–1911 гг. – епископ Андрей (Ухтомский). С июля 1912 г. Казанский монастырь возглавлял Иоасаф (Удалов), сначала в сане игумена, а с 1920 г. – уже будучи викарным епископом. В 1565 г. в Казанском монастыре проживали около 100 человек, а к начале XVIII в. – больше 200 человек.