От ХVI в. осталось около 40 рукописей, в том числе около 30 богато украшенных Четвероевангелий, созданных на болгарских, сербских и молдо-влахийских землях, некоторые с автографами книжника Иоанна Кратовского. Началом XVI в. датируются происходящая из Зографа рукопись Творений Дионисия Ареопагита с толкованиями Максима Исповедника, представляющая единственный среднеболгарский по орфографии список этого текста, и Торжественник минейный с триодными статьями, переписанный в Кратове Гюро Грамматиком. От ХVII в. сохранилось около 60 рукописей, большая часть которых была принесена в Зограф паломниками с болгарских земель, а некоторые были написаны по заказу монастыря каллиграфами из Этрополе. В первой четверти столетия в монастыре книгописанием занимался Пимен Зографский. Среди 65 рукописей ХVIII в. наибольший интерес для исследователей представляют помянники, Зографская кондика (монастырская приходная книга), а также черновик «Истории славяно-болгарской» 1762 г. иеромонаха Паисия Хиландарского и единственный список 1785 г. «Истории во кратце о болгаро-словенском народе» (так называемая Зографская болгарская история). Заметное место среди рукописей второй половины XVIII – середины XIX вв. занимают, как и в других славянских книжных собраниях Афона, списки переводов аскетических сочинений, выполненные Паисием (Величковским) и в его ближайшем окружении. Из рукописей ХIХ в. исследователи отмечают около сорока нотированных псалтикийных (музыкальных) сборников, дающих представление о болгарской музыке в период Возрождения. Из сербских рукописей с рашской орфографией особого внимания у исследователей заслуживают Минея служебная середины (?) XIII в. на сентябрь-ноябрь, содержащая древнейший полный список канона апостолу Андрею Первозванному Наума Охридского с авторским акростихом; Требник конца ХIII (?) – начала ХIV вв., восходящий к болгарскому оригиналу; Евангелие-тетр первой четверти ХIV в. работы придворного каллиграфа сербского короля Стефана Уроша II дьяка Георгия Радослава; Служебник середины ХIV в., выполненный книгописцем хиландарской школы Феодосием; один из древнейших списков сербской редакции перевода Повести о Варлааме и Иоасафе (третья четверть ХIV в.) и современный ему Сборник аскетический. Восточнославянские рукописи начала XV – XVII вв. представлены рядовыми списками богослужебных книг (исключение – список рубежа XVI и XVII вв. Изборника 1073 г.), среди которых по письму и оформлению выделяются Апостол последней четверти XV в., написанный, судя по почерку и орнаментике, в Новгороде мастером из окружения Новгородского архиепископа Геннадия (Гонзова), и вышеупомянутое украинское Евангелие 1550 г. (в литературе обе рукописи, по мнению исследователей, ошибочно считаются молдаво-валашскими). В записях на рукописях часто сообщаются имена вкладчиков, в том числе многих известных личностей: Тырновского патриарха Феодосия II, Серрского митрополита Иакова, тырновского боярина Младена, вельможи Костадина, внука великого воеводы Десимира, молдавского господаря Стефана III Великого и др.