В 1859 г. братия составляла 140 монахов («славяне из болгар»). В конце ХIХ в. было 120 монахов (ещё около 130 болгар жили в других афонских обителях, больше всего (75) – в Хиландаре). На рубеже XIX и XX вв. Зограф имел восемь часовен, 15 келлий вне монастыря (экзокклисионов), метохи в Каламарии на полуострове Халкидики; проживало в монастыре 155 монахов. В 1900 г. в Зографе числилось около 300 монахов (в других афонских обителях проживало почти 1,1 тыс. монахов-болгар). По данным русского священника Анатолия Просвирнина, в 1903 г. было 155 монахов. Во время балканских войн (1912–1913 гг.) в Зографе было 160 монахов. Первая мировая война нанесла большой урон всему Афону. Прекратился поток благотворителей и паломников из России и Болгарии, начались проблемы с продовольствием. В 1914 г. произошли стычки между болгарскими и русскими монахами, т.к. Болгария воевала против России. В 1916 г. зографцы попытались захватить сербский монастырь Хиландар. В 1930 г. в монастыре было около сотни монахов (по сообщению сотрудника болгарского посольства в Стамбуле Г.Д. Гылыбова-Рошавского со ссылкой на зографского игумена архимандрита Владимира). В 1935 г. журналист Х. Милев писал о 84 насельниках, поэтому данные из исторической справки, составленной 26 декабря 1952 г. Иваном Снегаровым для Священного Синода БПЦ, в которой отмечено, что в это время в Зографе было 160 монахов, исследователи считают неверными. В конце Второй мировой войны семь зографских монахов, в том числе игумен, были обвинены в пособничестве немцам, хотя их вина состояла лишь в том, что они ездили в Болгарию для закупки провизии в тот период, когда она входила в гитлеровскую коалицию. Один монах умер, а остальные получили сроки заключения от двух до пяти лет. В 1943 г., по воспоминаниям бывшего послушника Зографа священника Атанаса Илиева из села Душева близ Севлиева, в обители было 57 монахов и послушник (из них 36 из Македонии и Северной Греции, 14 из Болгарии и три из Бессарабии). В послевоенные годы известно только общее число болгарских монахов во всех афонских монастырях: в 1954 г. – 36, в 1956 г. – 29. В списке насельников Зографа, составленном 29 января 1957 г. игуменом архимандритом Прокопием для Болгарского патриарха Кирилла (Константинова), перечислено 27 человек (все преклонного возраста, самому молодому 40 лет), но во время визитов болгарского предстоятеля в монастырь в 1962 г. было 18 монахов преклонного возраста, в 1963 г. – уже 12. По другим данным, в 1959 г. братии было 21 человек, в 1968 г. – 15, в 1971 г. – 11 человек. В 1991 г. в Зографе проживали 12 монахов. Рукописное собрание Зографа в настоящее время составляют 320 славянских рукописей ХI–ХХ вв. (из них в печатном каталоге библиотеки описано 286). Оно является вторым после хиландарского по количеству и значению на Афоне. Среди ранних (до XVIII в.) кодексов преобладают рукописи болгарского извода (для XV–XVII вв. значительно число книг, написанных с использованием этой орфографии в Молдавии и Валахии), имеются также сербские (разграничение рукописей XV–XVII вв., написанных по ресавской орфографии, на сербском и болгарском представляет значительную сложность) и восточнославянские (как великорусские, так и украинско-белорусские).