27 января 1542 г. папа Римский Павел III объявил о назначении Гаспаро Контарини постоянным папским легатом в Болонье, т.е. высшим церковным чиновником второго по важности города Папской области. Несмотря на бесспорно почётный характер этого назначения, исследователи справедливо считают его крупной победой противников Гаспаро Контарини в папской курии, в результате которой Гаспаро Контарини лишился возможности оказывать прямое воздействие на церковную политику папы Римского Павла III. В конце марта 1542 г. Гаспаро Контарини прибыл в Болонью. В течение нескольких последующих месяцев большую часть его времени занимало исполнение бесчисленных официальных обязанностей: он был вынужден осуществлять надзор за церковным следствием и председательствовать на судебных заседаниях, управлять церковным имуществом, вести переговоры с городскими чиновниками о папских налогах, принимать просителей, рассматривать жалобы и ходатайства, регулярно оповещать папскую курию обо всех происходивших в городе событиях и т.п. Во многих случаях Гаспаро Контарини пытался выступать в привычной для него роли миротворца; хотя повседневная рутина тяготила его, он стремился видеть в ней христианскую «активную жизнь», деятельное служение ближним. Во время пребывания в Болонье Гаспаро Контарини завершил «Схолии к Посланиям апостола Павла» («Scholia in Epistolas Divi Pauli»). Точное время начала работы над этим произведением исследователи установить не могут, однако полагают, что Гаспаро Контарини обратился к последовательному рассмотрению Посланий апостола Павла либо во время коллоквиума в Регенсбурге, либо вскоре после возвращения в Италию. Предлагаемые им комментарии исследователи считают весьма лаконичными и краткими (это, скорее, личные заметки, чем предназначенный для читателей связный текст). «Схолии...» не содержат каких-либо новых богословских идей; традиционно использовавшиеся в полемике с протестантами места из Посланий апостола Павла Гаспаро Контарини объясняет точно так же, как в прежних сочинениях. Его представление о том, что первичной причиной оправдания является вера, благодаря которой человеку вменяется праведность Иисуса Христа, в «Схолиях...» осталось неизменным. Так, Гаспаро Контарини говорит об «оправдании верой», о «вменении праведности, производимом лишь верой», о том, что Иисус Христос есть «вменяемая праведность» верующих, о том, что «все святые были оправданы от веры и верой («ex fide et per fidem»)» и т.п. В целом Гаспаро Контарини не выходит за пределы парафразирующего объяснения мыслей апостола Павла и верно следует тексту, подчёркивая в нём места, свидетельствующие о правильности учения об оправдании верой и «двойной праведности». В начале июня 1542 г. Гаспаро Контарини по просьбе кардинала Джованни Мороне составил сочинение «Катехизис, или Христианское наставление». Обеспокоенный распространением неортодоксальных идей среди монахов-августинцев и преподавателей церковных школ (academici) в диоцезе Модена, которым он управлял, кардинал Дж. Мороне хотел получить краткое исповедание веры, где было бы выражено католическое учение по всем спорным вопросам. Гаспаро Контарини за несколько дней подготовил текст исповедания, избрав для него форму вопросов и ответов, в силу чего при последующих изданиях исповедание было не вполне корректно отнесено к жанру катехизиса. Сочинение Гаспаро Контарини состоит из 41 вопроса и начинается с определения того, кто может называться христианином. Согласно Гаспаро Контарини, быть христианином означает «быть членом Христовым, включённым в Его Тело посредством веры и таинств веры».