Ф. Кёниг участвовал в дискуссиях по проекту декларации о религиозной свободе «Dignitatis humanae», настаивая на понимании веры как личного ответа каждого человека на призыв Бога, который может быть дан лишь решением свободной совести: «Только в свете этого личного выбора веры становится ясным, в какой степени Христос обращается к свободе человека, предполагает её и нуждается в ней». По мнению Ф. Кёнига, принуждение к исповеданию католицизма не могло быть оправдано боязнью распространения в обществе безразличия к религии, т.к. принуждение в вопросе веры противоречит христианскому пониманию достоинства человеческой личности, обладающей свободным выбором. В свете дискуссий о религиозной свободе на втором Ватиканском соборе возникла необходимость рассмотреть в соборных документах феномен атеизма, в связи с чем 6 апреля 1965 г. папа Римский Павел VI основал Секретариат по делам неверующих и назначил Ф. Кёнига его руководителем, поручив изучить положения об атеизме в проекте конституции о церкви в современном мире. 27 сентября 1965 г. на четвёртой сессии Собора во время обсуждения проекта конституции «Gaudium et spes» Ф. Кёниг подверг критике текст об атеизме, представленный Загребским архиепископом кардиналом Франьо Шепером. Он изложил концепцию документа, подготовленного Секретариатом по делам неверующих, в котором говорилось, что корень атеизма лежит, с одной стороны, в ложном образе Бога, с другой – в ложном образе человека, поэтому для понимания духовных основ атеизма необходимо изучение его разных форм, особенно современного материалистического атеизма, возникшего отчасти и по вине самих христиан, которые «в общественных и экономических областях жизни действовали не всегда правильно». В числе мер по преодолению атеизма Ф. Кёниг назвал «неустанный труд над единством христиан», а также отказ от традиционной обличительной позиции («Neminem anathematizamus» – «мы никого не анафематствуем»), стремление «к содружеству со всеми людьми доброй воли и поиск пути мирного сосуществования». Деятельность на втором Ватиканском соборе принесла Ф. Кёнигу известность в католической церкви. Он участвовал в ассамблеях Всемирного синода епископов в 1967, 1969, 1971, 1974 гг. как один из председателей, в 1977 и 1985 гг. как особый гость. На конклавах в августе и октябре 1978 г. рассматривался в числе возможных кандидатов на Папский престол. Сам он поддержал кандидатуру Краковского архиепископа Кароля Войтылы (папа Римский Иоанн Павел II; 1978–2006 гг.). До 27 июня 1980 г. Ф. Кёниг руководил Секретариатом по делам неверующих, который занимался развитием диалога с представителями западного светского гуманизма и идеологами атеизма из социалистических стран. По роду своей деятельности Ф. Кёниг посещал страны Восточной Европы, оказывал помощь проживавшим в них католикам. Так, в апреле 1963 г. по поручению папы Римского Иоанна XXIII Ф. Кёниг встретился в Будапеште с примасом Венгрии кардиналом Йожефом Миндсенти, который скрывался с 1956 г. на территории американского посольства, затем неоднократно посещал его до осени 1971 г., когда коммунистическое правительство позволило кардиналу-примасу покинуть Венгрию. Ф. Кёниг принял кардинала Й. Миндсенти в Вене, обеспечив ему проживание до смерти (1975 г.) за счёт Венского архиепископства.