В 1960 г. папа Иоанн XXIII включил Ф. Кёнига в состав Центральной подготовительной комиссии Собора; 27 ноября 1961 г. Ф. Кёниг посещал Стамбул, где участвовал в переговорах с Константинопольским патриархом Афинагором I (Спиру) о присутствии на Соборе представителей православных церквей. Богословским консультантом Ф. Кёнига в период подготовки и проведения Собора был видный католический теолог пресвитер Карл Ранер, при участии которого Ф. Кёниг работал над проектом декрета об экуменизме. Во время соборных дискуссий о границах церкви и о месте христиан, которые сторонниками традиционной католической экклезиологии воспринимались как находящиеся вне церкви, не принадлежащие к Римско-католической церкви, Ф. Кёниг предложил формулировку «communitates ecclesiasticae» («церковные общины»), признававшую, что христианам-некатоликам «свойствен некий церковный характер», хотя «для полноты церковного бытия» им недостаёт единства с Папским престолом. Во многом благодаря Ф. Кёнигу второй Ватиканский собор отказался от унионального понимания взаимоотношений католической церкви с другими христианскими конфессиями, предполагавшего присоединение христиан-некатоликов к католической церкви, что заложило основы современного католического экуменизма. Решающее значение в составлении проекта декларации о нехристианских религиях «Nostra aetate» имело предложение Ф. Кёнига включить в него ранее отклонённый текст об отношении католической церкви к иудеям, из которого были удалены упоминания об ответственности евреев за распятие Христа. Ф. Кёниг подчёркивал примиряющее значение поиска общности с другими религиями в ходе дискуссий с их представителями. Во время Всемирного евхаристического конгресса в Бомбее (1964 г.) Ф. Кёниг руководил встречей представителей разных религий, выступил там с речью о необходимости взаимного уважения в условиях нестабильности современного мира. В том же году Ф. Кёниг выпустил написанное во время второго Ватиканского собора сочинение «Представления Заратустры о потустороннем мире и Ветхий Завет» («Zarathustras Jenseitsvorstellungen und das Alte Testament»), где рассмотрел межрелигиозный диалог как средство, с помощью которого религии мира смогут полнее осознать благую весть Иисуса из Назарета. 31 марта 1965 г. в речи «Монотеизм в сегодняшнем мире», произнесённой в духовном центре ислама, университете Эль-Азхар в Каире, Ф. Кёниг отметил существование общей основы у христианства и ислама, объединяющей обе великие монотеистические религии, что позволяет им сплотиться в полемике с атеистическим материализмом. Ф. Кёниг говорил о возможности и необходимости того, чтобы богословы обеих религий могли учиться друг у друга: «...Христиане у мусульманских богословов – наглядному, близкому к действительности изложению; мусульмане – строгой логической форме в богословии христиан». В итоговом тексте декларации нашла отражение историческая оценка других религий, выраженная Ф. Кёнигом ещё в 1951 г. в издании «Христос и религии мира»: католическая церковь не отвергает ничего из того, что истинно и свято в нехристианских религиях, но полнота религиозной жизни возможна лишь в христианстве.