Архимандрит Серафим из Каракала был членом «Дружеского общества» (Филики этерия), а иеромонах Парфений участвовал в битве при Скулянах в Молдавии (июнь 1821 г.). Позднее монахи Каракала также содействовали освободительному движению: в 1854 г. Дамаскин был вынужден оставить должность игумена из-за того, что подарил лошадь вождю повстанцев Ц. Каратасосу. После того как турецкие отряды ушли с Афона, Каракал начал постепенно выходить из состояния экономического упадка, тем не менее, в 1835 г. необходимость уплаты долгов вынудила насельников Каракала продать ценные облачения и святыни. Национализация в 1863 г. властями Румынии всех подворий греческих монастырей отразилась и на доходах Каракала, который не смог поправить экономическое положение даже после освобождения Афона и его присоединения к Греции в 1912 г. В 1875 г. пожаром были разрушены южный и восточный корпуса монастырского комплекса. В 1876 г. восстановили южное крыло, в 1888 г. – северную часть восточного крыла. В 1878 г. провели водопровод, до настоящего времени снабжающий монастырь водой. В начале XX в. в Каракале подвизались 80 человек, по другим сведениям – 50–60 человек; большинство братии составляли малоазийские греки. Монастырь считался беднейшим из святогорских обителей. Экономические проблемы Каракала усугубились в 1922 г., когда земли и недвижимость афонских монастырей в Македонии и на островах восточной части Эгейского моя были переданы греческим правительством на нужды беженцев из Малой Азии. В 1914–1940 гг. игуменом Каракала был старец Кодрат Каракальский, который являл собой «пример трудолюбия». Он не только отличался административными и хозяйственными способностями, но и был строгим аскетом и известным духовником. «Во время его управления Каракал был из первых в большом Афонском сообществе по строгости и суровости уклада и вообще в жизни духовной». Его преемника Павла также хвалил за добродетели старец Гавриил Дионисиатский. В течение семи лет в Каракале жил учёный монах Авимелех Микраяннанит (1858–1965 гг.) – первый биограф Нектария Эгинского. В 1953 г. монашествующих в Каракале составляло около 50 человек. В это время в Каракале подвизался монах Паисий, десятки лет самоотверженно работавший в монастырской больнице. В 1970 гг. из-за малочисленности братии и нехватки экономических средств состояние монастыря стало критическим. Возрождение обители связано с деятельностью архимандрита Филофея из монастыря Филофей, который в 1981 г. стал игуменом Каракала. Он был учеником старца Ефрема Филофеита, наставником которого, в свою очередь, был Иосиф Исихаст. Постепенно численность братии стала увеличиваться: в 1979 г. в Каракале подвизались 15 человек и 8 человек на подворьях, в 1990 г. – 19 человек, в 2003 г. – 30 человек и 7 человек на подворьях, в настоящее время – 41 человек. В 1988 г. начавшийся от молнии пожар уничтожил три верхних этажа северного угла монастырского комплекса. Пострадавшие здания восстановлены учреждённым при греческом правительстве Центром по охране святогорского наследия. Этот центр также организовал реставрацию колокольни, башни, пристани, конака (представительство) в Карее и некоторых келлий.