С 13 января 2010 г. – член Попечительского совета фонда «Русский мир». 1 февраля 2010 года «во внимание к усердному служению Церкви Божией и в связи с назначением председателем Отдела внешних церковных связей Московского Патриархата – постоянным членом Священного Синода» возведён Патриархом Кириллом в сан митрополита. С 26 июля 2010 г. – член Патриаршего совета по культуре. С 22 марта 2011 г. – член Высшего Церковного Совета Русской православной церкви. Решением Священного Синода от 5 октября 2011 г. назначен председателем Синодальной библейско-богословской комиссии. Решением Священного Синода от 25 декабря 2012 г. назначен председателем межведомственной координационной группы по преподаванию теологии в вузах. Решением Священного Синода от 25–26 декабря 2013 г. назначен руководителем (по должности) Координационного центра по развитию богословской науки в Русской православной церкви. С сентября 2009 г. ведёт еженедельную передачу «Церковь и мир» на телеканале «Вести-24». Иларион – автор более 700 публикаций, в том числе 20 монографий по патристике, догматическому богословию, литургике, истории церкви, современной церковно-общественной проблематике, музыковедению. Пишет на русском и английском языках. Его книги переведены на английский, французский, немецкий, итальянский, греческий, чешский, украинский, сербский, болгарский, македонский, румынский, венгерский, финский, польский, японский и китайский языки. Первая книга Илариона («Таинство веры»), написанная в 1992 г. и увидевшая свет в 1996 г., выдержала шесть изданий на русском и переведена на многие иностранные языки, получила широкое признание в России и за рубежом в качестве классического изложения православного вероучения. В предисловии митрополит Диоклийский Каллист (Уэр) пишет: «Книга представляет собой введение в христианское вероучение, молитву и богослужение, восхитительно подходящее как для православных, так и для неправославных читателей. Книга глубока и в то же время доступна, она написана в святоотеческом духе, но современным языком, она верна Преданию и открыта будущему. При написании этой книги епископ Иларион основывался на собственном богатом опыте пастырской, учёной и межхристианской деятельности… Книгу «Таинство веры» характеризует целостный, всеобъемлющий подход. Для её автора не существует разрыва между богословием и духовностью, между догматом и личным опытом, между верой и молитвой: всё это вместе составляет единое неразрывное целое… Он стремится представить православное учение в личном, практическом и динамическом ключе, представить его как образ жизни». Сферу основного научного интереса Илариона составляет творчество восточных отцов церкви.