Главная идея, которую Иннокентий пытался реализовать в последний период служения, – восстановление соборного устройства Русской церкви, наиболее отвечающего правилам апостолов и св. отцов. Синод он планировал разгрузить от мелких дел и занять его, прежде всего, подготовкой достойных священнослужителей. Епископ Леонид писал, что «владыка очень скорбно говорил о том, что церковь не имеет самостоятельности, что у членов Синода подвязаны крылья, и что нет никакого попечения о её делах». Он пытался отстаивать свой план во время первого приезда в Санкт-Петербург в сане митрополита (ноябрь 1868 г. – апрель 1869 г.), но не встретил поддержки светской бюрократии. 17 января 1869 г. состоялась аудиенция Иннокентия у Александра II, в ходе которой святитель рассказал о нуждах епархии и поставил вопрос о соборном устройстве церкви. Однако император не дал хода соборной реформе. Разработке теоретических вопросов реформы церковного управления были посвящены составленные Иннокентием в Санкт-Петербурге записки «О порядке избрания и испытания лиц, назначаемых на епископскую кафедру» и «О разделении епархий на округи». В другой записке («О порядке избрания и испытания лиц на священнические места») Иннокентий предложил расширить возможности получения вакансий лицам из духовного сословия и вместе с тем ужесточить испытания для кандидатов в священники с целью предотвращения попадания в духовную среду безнравственных и случайных людей. В 1869 г. пытался также реализовать проект введения общежития во всех монастырях России, но не был поддержан членами Синода, которые ограничились рекомендацией переводить обители на общежительный устав. Иннокентий регулярно участвовал в богослужениях в храмах столицы, в московских крестных ходах в дни главных церковных праздников. Освятил несколько церквей и придельных храмов в епархии, в том числе в здании московской городской больницы на Калужской улице, при Владычно-Покровской общине сестёр милосердия, Воскресенскую церковь в Новоиерусалимском в честь Воскресения Христова монастыре, церковь в честь Преображения Господня в Наливках и др. Активно содействовал обустройству храма Христа Спасителя: при нём было окончено оштукатуривание здания, облицованы стены, созданы главный иконостас и малые иконостасы для приделов св. Александра Невского и Николая Чудотворца, устроены мраморные киоты в придельных алтарях и др. В ведении Иннокентия было определение священных изображений для росписи храма. Указания святителя также легли в основу плана внутреннего устройства главного алтаря. 9 мая 1876 г. принял участие в закладке алтаря, окропил св. водой место престола и совершил молебен. Иннокентий ходатайствовал в Синоде о придании храму статуса кафедрального собора (что было реализовано после его смерти в 1880 г.).