В новых уставах духовных семинарий и духовных училищ, утверждённых 14 мая 1867 г., Иннокентий видел «семя анархии в Церкви»: умаление власти епархиального архиерея, введение выборного начала и установление преобладающего светского элемента в ущерб духовному. 9 апреля и 3 мая 1869 г. отправил две докладные записки с критикой уставов обер-прокурору Синода Дмитрию Андреевичу Толстому. На фоне распространения материалистических и позитивистских учений Иннокентий считал необходимой правильную постановку духовного образования, целью которого должна стать подготовка не учёных, а благочестивых пастырей. Решительно настаивал на усилении позиций духовенства и епископата в учебном процессе и на воспитании благочестия в студентах семинарий и училищ. 6 мая 1869 г. замечания Иннокентия были отвергнуты Синодом. Духовно-учебные заведения Московской епархии пользовались большой заботой и вниманием святителя. В Московской духовной семинарии на средства кафедры он устроил параллельные классы, отремонтировал актовый зал. В 1873 г. Иннокентий основал Московское епархиальное училище иконописания и ремёсел, относящихся к украшению храмов, для бедных детей и сирот близ церкви в честь иконы «Всех скорбящих Радость» на Большой Ордынке. В 1875 г. старый Филаретовский дом призрения был преобразован им в Филаретовское женское училище для бедных дочерей духовенства. Для пополнения доходов по духовно-учебной части взимались специальные процентные сборы с церквей епархии, выплачивались стипендии и пособия бедным ученикам. Благодетельным было попечение Иннокентия над Московской духовной академией. Несмотря на неполное согласие с положениями нового устава духовных академий (1869 г.), Иннокентий способствовал его проведению в жизнь. После отмены в Московской духовной академии естественнонаучных дисциплин он учредил в 1869 г. кафедру естественнонаучной апологетики во главе с профессором Дмитрием Фёдоровичем Голубинским, хлопотал о пенсиях и дополнительных пособиях преподавателям академии. В 1869 г. освятил первую академическую церковь в зале Московской духовной академии. Иннокентий разрабатывал план преобразования духовно-судебного дела, в записке «Мысли о церковном суде» (1873 г.) предлагал наделить архиереев всей полнотой судебной и административной власти над причтами во вверенных им епархиях, однако проектируемая реформа не состоялась. Во время служения в Москве Иннокентий активно занимался благотворительностью. В 1870 гг. были основаны благотворительные учреждения в селе Остров Подольского уезда (богадельня, больница и училище для бедных духовного звания) при Угрешском во имя святителя Николая монастыре под руководством протоиерея Платона Ивановича Капустина и архимандрита Пимена (Мясникова), Владычно-Покровская община сестёр милосердия под началом игумена Митрофании (Розен), противораскольническое братство митрополита Петра, братство Марии Магдалины, которое покровительствовало множеству женских учебных заведений Московской епархии, приходские попечительства при московских церквах.