Оживление хозяйственной жизни после окончания Смуты дало возможность Дионисию возобновить в 1620 гг. работы по благоустройству и украшению обители. В 1621 г. к старой трапезной палате была пристроена каменная церковь во имя преподобного Михаила Малеина – небесного покровителя царя Михаила Фёдоровича. В 1622 г. была разобрана, затем вновь выстроена церковь над гробом преподобного Никона, освящённая 21 сентября 1624 г., в следующем году обложены серебром иконы в этой церкви. Украшался и один из главных храмов монастыря – Успенский собор: в 1621 г. были «подписаны киоты верхние над алтарём», в 1625 г. обложены серебром и позолочены иконы Спасителя, праздников и пророков. В троицких придельных церквах медные и оловянные богослужебные сосуды были заменены серебряными, для изготовления новой утвари Дионисий «серебра своего прикладывал». Возводились в монастыре и хозяйственные постройки: в 1624 г. были сооружены кирпичные палаты «у келарской» и кирпичные кузницы, в 1628–1629 гг. после пожара восстанавливались братские кельи. По свидетельству Симона (Азарьина), многие работы делались потому, что Дионисий «кормил» в монастыре мастеров и платил им «от своих келейных достатков». На обустройство обители расходовалась и милостыня, полученная от «боголюбцев». За пределами обители Дионисий также строил новые храмы и обновлял старые, снабжая их утварью. Его настоятельство принесло перемены в порядке богослужений в Троице-Сергиевом монастыре. Он установил обычай на многие праздники служить всенощные бдения с литиями, совершать за каждой воскресной всенощной благословение хлебов. На воскресных литиях ввёл пение богородичных стихир Павла Аморрейского и догматиков (вероятно, богородичнов Октоиха для малой вечерни) восемь гласов (такое предписание читалось уже в Каноннике 1615/1616 г.). В рукописи Симона (Азарьина) соответствующие тексты и предписание петь их на воскресных службах помещены вместе с «Житием» Дионисия. По свидетельству священника Иоанна Наседки, Дионисий также установил обычай читать в Великий пост и на многие праздники, особенно в день Святой Троицы, «Слова» Григория Богослова, «Беседы на Евангелия» и «Апостол» Иоанна Златоуста. Точность этого свидетельства подтверждает запись на рукописи «Слов» Григория Богослова, принадлежавшей монастырю: «Чтут по ней на соборе, и у Троицы, и в трапезе». Труды святителей Григория Богослова и Иоанна Златоуста, преподобного Иоанна Дамаскина, священномученика Дионисия Ареопагита были постоянным келейным чтением Дионисия (сохранился принадлежавший преподобному список «Слов» Григория Богослова). «Слова» Григория Богослова и «Беседы на Евангелия» Иоанна Златоуста по приказу Дионисия переписывали и рассылали в различные монастыри и храмы и даже в книгохранилище «великия первыя церкви» – московского Успенского собора.