За деятельность, связанную с восстановлением памятников церковной архитектуры, Леонид (Кавелин) был избран членом Московского архитектурного общества. Продолжал труды Леонид (Кавелин) и по исследованиям в области истории и археологии, и, прежде всего, по изучению древних памятников, библиотеки и архивов Новоиерусалимского монастыря и его основателя патриарха Московского и всея Руси Никона. В 1871 г., помимо многочисленных статей исторического содержания, Леонид (Кавелин) издал обозрение рукописного фонда монастырской библиотеки «Описание славяно-русских рукописей книгохранилища ставропигиального Воскресенского, Новый Иерусалим именуемого монастыря и заметки о старопечатных книгах того же книгохранилища» (1871 г.). Благодаря фундаментальному труду Леонида (Кавелина) сохранены многие утраченные документы XVII в. из архивов обители. С 1871 г. Леонид (Кавелин) неоднократно издавал Житие патриарха Никона. С начала 1870 гг. Леонид (Кавелин) вёл работу по созданию музея патриарха Никона – одного из первых церковных музеев России, открывшегося в 1874 г. в северной трапезной палате монастыря. Здесь были выставлены предметы церковной утвари и келейные вещи, принадлежавшие патриарху, картины, иконы, книги, ткани из монастырского собрания. Одна из статей Леонида (Кавелина), написанная в 1876 г., посвящена истории изготовления изразцов в монастырской керамической мастерской. Большой интерес проявлял Леонид (Кавелин) и к истории монастырского книгопечатания. Изучая старопечатные книги из архивов и библиотеки Новоиерусалимского монастыря, он обратился к истории типографии, которая была переведена патриархом Никоном из Валдайского Святоезерского в честь Иверской иконы Божьей Матери монастыря. В 1876 г. Леонид (Кавелин) издал «Материалы для истории книгопечатания в России». 3 июня 1877 г., после кончины преподобного архимандрита Антония (Медведева), Леонид (Кавелин) был назначен наместником Троице-Сергиевой лавры. По воспоминаниям графа Сергея Дмитриевича Шереметева, Леонид (Кавелин) «высоко держал знамя монашества... С виду несколько согбенный и уже далеко не крепкий телом, он производил впечатление уже тем, что не похож был на других. Он мало обращал внимания на себя, не принадлежал к числу выхоленных архимандритов... Он был горяч и вспыльчив, непреклонен и непримирим с житейской пошлостью». При этом Евгений Евстигнеевич Голубинский иронически называл Леонида (Кавелина) «человеком до последней степени бестолковым по характеру». Одним из первых деяний Леонида (Кавелина) было основание лаврского издания «Троицкие листки», ответственным за которое был назначен послушник Николай Рождественский (впоследствии архиепископ Вологодский и Тотемский Никон), последовавший за Леонидом (Кавелиным) из Новоиерусалимского монастыря. Первый номер «Троицких листков» вышел 1 февраля 1879 г. В течение первого года вышло десять номеров (тираж 64 тыс. экз.), из них 11 тыс. листков продано по низким ценам и около 40 тыс. роздано бесплатно богомольцам из простого звания в качестве духовной милостыни от обители в странноприимной палате лавры «во время трапезования богомольцев» (Российский государственный архив древних актов). В докладе митрополиту Московскому Макарию (Невскому) о финансовой стороне дела Леонид (Кавелин) сообщил, что «на издание их получается ежемесячно пособие от монастыря лишь по 5 рублей (что составит в год только 60 рублей)..., листки пущены были и в продажу с тем, чтобы вся выручаемая от сей продажи сумма всецело была употребляема на то же доброе дело издания листков» (Российский государственный архив древних актов).