По распоряжению Кирилла основные предметы в семинарии стали преподавать на русском языке, а не на латыни. Архиепископ часто посещал семинарию, наблюдая за обучением, дважды в неделю беседовал с наставниками. Любил слушать публичные экзамены в семинарии, на которые приглашались почётные лица, в том числе губернатор, бискуп и римско-католическое духовенство. Для обучения единообразному совершению церковных служб священников вызывали в архиерейский дом, где проводились торжественные богослужения, сопровождаемые стройным церковным пением и проповедями архиерея. По свидетельству современника, при Кирилле «внешняя сторона богослужения возведена была на возможную степень высоты. Хор исполнял своё дело с таким искусством, что молящимся нельзя было не восхищаться пленительным пением... Даже и те, которые обыкновенно питают нерасположение к Православной Церкви – поляки, – и те находили удовольствие посещать богослужение и слушать поучения преосвященного». При Кирилле в Подольской епархии участились случаи перехода в православие католиков и униатов. С 1832 по 1839 гг. в Балтском уезде было обращено в православие больше 2 тыс. человек. Кирилл принимал участие в подготовке перехода униатов в православие, которое совершилось в феврале 1839 г. Крестились и многие евреи Подольского края. Архиерей выдал им материальное пособие и распорядился, чтобы для наставления в православной вере мужчин направляли в мужские, а женщин – в женские монастыри Подолии. Помещики-иноверцы, которые поддерживали деятельность Кирилла, построили несколько православных церквей. Католические костёлы и монастыри, конфискованные после Польского восстания, были обращены в православные церкви и снабжены необходимой утварью для совершения богослужений. При архиерейском доме была расширена тёплая домовая церковь, устроен новый иконостас. Кирилл ежегодно совершал обозрение епархии, производил ревизию приходо-расходных книг, проверял познания клириков, посещал дома священников. Для поощрения духовенства в отличие от предшественника щедро награждал достойных, при этом награды получали не только богословски образованные иереи, но и те, кто, не отличаясь учёностью, своей пастырской деятельностью содействовали обращению в православие иноверцев. Учитывая особенное внимание императора и Синода к Подольской земле, весной 1836 г. Кирилл представил в Синод записку о плачевном состоянии сельских приходов, в которой отмечал, что сельское население, доведённое притеснением помещиков до крайней бедности, не могло заботиться о поддержании порядка в храмах и достойном исполнении своих религиозных обязанностей. Предлагаемые в записке меры должны были, по мнению Кирилла, содействовать тому, что «народ сделается более способным к благотворным влияниям религии, к правительству утвердится любовь и доверие, духовенство ускорит своё преобразование, благодетельные намерения монарха к улучшению края, к прочному его утверждению достигнут исполнения своего беспрепятственно». Принимая во внимание значительные размеры Подольской губернии, разнообразие дел, связанных с событиями в крае, а также слабое состояние здоровья архиепископа, Синод признал практически все предложения Кирилла по благоустройству епархии «весьма полезными» и посчитал целесообразным учредить для Каменец-Подольской епархии викариатство.