Для установления тесных связей между царём и народом А.А. Киреев предлагал учредить Земский собор, который в отличие от западноевропейского парламента не должен обладать законодательными функциями, но лишь иметь право совещательного голоса, а его члены должны представлять не ту или иную нацию или партию, а традиционные для России социальные группы (например, дворянство, духовенство, крестьянство и др.). А.А. Киреев надеялся, что с учреждением Думы Россия сможет приблизиться не к западному парламентаризму, а к форме земского самодержавия. А.А. Киреев выступал за неприкосновенность личности, свободу слова и свободу совести; критиковал указ 1905 г. «Об укреплении начал веротерпимости», считая, что свобода совести – это «свобода молиться по-своему… и право перехода в чужую веру» (Научно-исследовательский отдел рукописей Российской государственной библиотеки), но не свобода инославной пропаганды, которая должна быть запрещена. По мнению А.А. Киреева, ренегаты должны покидать государственную службу. Возлагая надежды на созыв Земского собора и на обновление политической жизни Российской империи, А.А. Киреев также надеялся на созыв поместного Собора Русской церкви и на восстановление её канонического строя, по его мнению, нарушенного в XVIII в. в результате реформ императора Петра I. Он участвовал в работе созванного в 1906 г. Предсоборного присутствия РПЦ; положительно относился к идее восстановления патриаршества и считал, что главной задачей будущего патриарха станет отстаивание свободы церкви от мирского влияния. А.А. Киреев полагал, что церковные реформы не должны ограничиться только избранием патриарха и регулярным проведением поместных Соборов. По его мнению, требуется коренное преобразование Русской церкви, которое обновит её богословскую мысль, придаст динамику процессу межхристианского диалога, станет этапом для созыва будущего Вселенского собора. Ещё в 1870 гг. А.А. Киреев предлагал созвать Вселенский собор в Москве в храме Христа Спасителя для преодоления греко-болгарской схизмы, обсуждения вопроса о единоверии и русском старообрядчестве, выработки общего для всех православных церквей отношения к англиканам, лютеранам и старокатоликам. На возражения, что проведение как политических, так и церковных реформ в настоящий момент может произвести разделение в обществе и расколы среди церковного народа, А.А. Киреев неизменно отвечал: «Melius est ut scandalum oriatur, quam ut veritas relinquatur (т.е. лучше пусть возбудится соблазн, нежели забудется (оставится) истина)». А.А. Киреев принимал активное участие в диалоге со старокатоликами, т.е. с католиками, не признавшими утверждённый на первом Ватиканском соборе догмат о папской непогрешимости; был лично знаком со многими видными деятелями старокатолического движения – Иоганном Йозефом Игнацем фон Дёллингером, Иосифом Губертом Рейнкенсом, Э. Херцогом, Ф.Г. Рейшем, Теодором Губертом Вебером и др. Принимал активное участие в работе старокатолических конгрессов, а также учреждённой Святейшим Синодом в 1892 г. комиссии по диалогу со старокатоликами. При непосредственном участии А.А. Киреева и благодаря его рекомендации в 1909 г. в Утрехтский союз старокатолических церквей (Utrechter Union der Altkatholischen Kirchen) была принята группа польских католиков, порвавших с Римом, – так называемые мариавиты (исключены из Утрехтского союза в 1924 г.).