31 декабря 1684 г. Карион вместе с Игнатием (Римским-Корсаковым), архимандритом Новоспасского московского в честь Преображения Господня монастыря, был послан патриархом для следствия над «возгордившимся» Смоленским архиепископом Симеоном (Милюковым), обвинённым в том, что он изготовил себе слишком пышные ризы и карету и носил одеяние наподобие патриаршего; все эти вещи архимандрит Игнатий и Карион должны были доставить в Москву. Архиепископ Симеон отказался подчиниться патриаршим посланцам и был вызван на суд в столицу. В начале 1680 гг. Карион получил право посещать царский двор. В июне 1682 г. он написал приветствие по случаю венчания на царство Ивана V Алексеевича и Петра I Алексеевича – «Изъявление краткое меростихосложно на венчание царскими венцы». В 1682–1683 гг. Карион посвятил стихотворный панегирик «Книга Желателно приветство мудрости» царевне-правительнице Софье Алексеевне. В день именин царя Петра, 29 июня 1683 г., патриарх Иоаким в Успенском соборе Московского Кремля поднёс имениннику парадный список приветственного сочинения Кариона – «Книгу Вразумление умнаго зрения и телеснаго делания в Божией мудрости». Эти два произведения, написанные Карионом почти одновременно (1682–1683 гг.), имеют общую тему – прославление «мудрости» и совпадают в отдельных частях (Андрей Петрович Богданов рассматривал их как разные редакции одного сочинения). В панегирике Карион просил царевну-правительницу заботиться о распространении наук в России и учредить высшую школу. Бракосочетанию Петра I и Евдокии Фёдоровны Лопухиной Карион посвятил одно из лучших своих произведений – эмблематическую поэму «Книга Любви знак в честен брак» (1689 г.). Из-за разгоревшегося в середине 1680 гг. спора между «латинствующими» и грекофилами о времени пресуществления Святых Даров личные контакты между Карионом и Сильвестром (Медведевым), главой партии латинофилов, прервались. Составленный Карионом «Катехизис» (известен исследователям во фрагментах) свидетельствует о том, что первоначально Карион стоял на позициях «латинствующих» (в вопросе о времени пресуществления Святых Даров в «Катехизисе» заметна зависимость от трактата Сильвестра (Медведева) «Манна Хлеба животного»), затем Карион изменил мнение по этому вопросу. Своими действиями Карион способствовал обострению противоречий. И. Истомин (приходившийся племянником и Кариону, и Сильвестру) узнавал у служителей Сильвестра (Медведева) о происходивших в его келье разговорах, сообщал их содержание Кариону, а тот передавал патриарху. В результате богословский спор вылился в личный конфликт между патриархом и Сильвестром (Медведевым). После свержения правительства царевны Софии в 1689 г. Карион из-за родства с Сильвестром (одним из наиболее активных сторонников царевны) попал под подозрение и на какое-то время был удалён с Печатного двора. Однако следствие обнаружило, что отношения между Карионом и Сильвестром (Медведевым) были плохими, кроме того, после свержения царевны Карион велел племяннику И. Истомину ехать в Троице-Сергиев монастырь и сообщить следователям сведения о Сильвестре. Карион избежал опалы, не позднее начала 1690 г. был рукоположён во иерея.