При Иларионе в Суздальской епархии было сооружено около 70 церквей. Любимым его детищем оставалась Флорищева пустынь, которую святитель неоднократно посещал. При его поддержке в пустыни были построены каменные храмы: во имя Святой Троицы с келарской и трапезной (1684 г.), апостолов Петра и Павла на св. вратах (1692 г.), преподобных Зосимы и Савватия с приделом Ефрема Сирина (1703 г.), каменная хлебопекарня. На средства архиерея в Нижегородской епархии была сооружена Успенская церковь в Кирикове (1692 г.), возобновлены храмы или монастыри в Лыскове (к концу XVII в. в Лыскове действовали пять приходских церквей и два монастыря). Иларион способствовал почитанию Суздальских святых. В 1683–1684 гг. он возглавил переложение мощей Евфимия Суздальского в новую раку в посвящённом святому приделе Преображенского собора в Евфимиевом суздальском в честь Преображения Господня монастыре. 9 июня 1697 г. патриарх Адриан благословил Илариона переложить мощи князя Александра Ярославича Невского, которые находились  в Боголюбском в честь явления Боголюбской иконы Божьей Матери (Рождества Пресвятой Богородицы) монастыре, в новую раку. Церемония, описанная в «Слове на переложение мощей Александра Невского в новую раку», состоялась 1 июля 1697 г. В ней помимо Илариона участвовал живший в то время в суздальском Спасо-Евфимиевом монастыре епископ Леонтий, отрешённый от управления Тамбовской епархией в 1684 г. и направленный в 1690 г. под начало к Илариону. 18 сентября 1698 г. в Евфросиниевом суздальском в честь Положения ризы Пресвятой Богородицы во Влахерне женском монастыре Иларион по благословению патриарха Адриана обрёл мощи Евфросинии Суздальской. В том же году Иларион принял под своё покровительство царицу Евдокию Фёдоровну, сосланную Петром I в суздальский Покровский монастырь. В последние годы жизни Иларион потерял зрение. По сообщению Жития, болезнь не мешала святителю управлять епархией, несмотря на происки бывшего Тамбовского епископа Леонтия, пытавшегося сместить Илариона на том основании, что из-за слепоты тот не может занимать архиерейский престол. Собор, созванный в Москве по повелению царя в связи с доносами Леонтия, постановил сохранить за Иларионом кафедру. По мнению исследователей, неверным является приведённое Павлом Михайловичем Строевым сообщение об увольнении Илариона на покой 28 февраля 1705 г., поскольку следующий после Илариона Суздальский архиерей митрополит Ефрем (Янкович) был назначен администратором кафедры около сентября 1708 г., вероятно, в связи с болезнью Илариона. Отпевание Илариона состоялось 30 декабря, больше чем через две недели после кончины; останки святителя, всё это время не подверженные тлению, были погребены в северо-западной части суздальского Рождественского собора. Вскоре после кончины Илариона у его гробницы стали совершаться исцеления, около 20 случаев было известно уже к середине XVIII в. (описаны в «Повести о блаженной жизни преосвященнаго Илариона...»). Иларион особо почитался в Суздале. В Рождественском соборе существовала традиция служения панихид у гробниц Арсения Элассонского и Илариона в пятницу перед Пятидесятницей. Память Илариона чтили 12 ноября совершением крестного хода. В 1893 г. на средства московской благотворительницы А.А. Шишкиной над захоронением Илариона было устроено новое надгробие, ограждённое позолоченной решёткой.