Н.И. Ильминский сыграл важную роль в развитии Алтайской духовной миссии, общался с её начальниками архимандритами Владимиром (Петровым; впоследствии архиепископ Казанский) и Макарием (Невским; впоследствии митрополит Московский), который считал Н.И. Ильминского своим учителем. Н.И. Ильминский вёл обширную переписку со своими воспитанниками, всегда стремился помочь им, часто высылал им деньги, заступался за них перед начальством. С учителями из кряшен переписывался на татарском языке (многие письма до сих пор хранятся в семьях их потомков), чуваши писали ему на своём языке, Н.И. Ильминский отвечал им по-русски. Был хорошо знаком с директором народных училищ Симбирской губернии Ильёй Николаевичем Ульяновым, который был сторонником системы Н.И. Ильминского, активно способствовал её распространению среди чувашей и мордвы своей губернии. После его смерти Н.И. Ильминского опубликовал некролог. Летом 1887 г. Владимир Ильич Ульянов (Ленин), приехавший поступать в Казанский университет, около месяца жил в квартире Н.И. Ильминского в здании учительской семинарии. В последний год жизни Н.И. Ильминский по просьбе Марии Александровны Ульяновой добивался допуска В.И. Ульянова, исключённого из университета, к сдаче экзаменов за курс юридического факультета экстерном. Опыт миссионерских переводов определил отношение Н.И. Ильминского к церковнославянской письменности. Проблему понятности перевода церковнославянских текстов он предлагал решить путём постепенного возвращения к древнейшему варианту церковнославянского языка. Кирилло-Мефодиевский перевод Н.И. Ильминский считал образцовым, поскольку он создавался с миссионерскими целями, был простым и понятным. В связи с учреждением Комиссии по исправлению богослужебных книг Н.И. Ильминский в 1882 г. выпустил программную книгу «Размышление о сравнительном достоинстве в отношении языка разновременных редакций церковнославянского перевода Псалтири и Евангелия», где рассматривал церковнославянский язык как классический, в котором любые изменения являются искажением. «Изменения мёртвого языка... могут состоять только в ошибках и искажениях или произвольных изменениях разных рукописей. Это и будет история рукописей данного языка, а не самого языка. Положительная программа Н.И. Ильминского заключалась в постепенном возвращении к первоначальному, очищенному от позднейших наслоений, облику богослужебных текстов: «Следует... оставивши церковно-богослужебные книги status quo, теперь же издать древнеславянский текст, по крайней мере, Псалтири и Евангелия, и затем постепенно издавать древнейший текст других священных и богослужебных книг, насколько сохранилось их в древних памятниках».