По поручению Святейшего Синода и Министерства народного просвещения Н.И. Ильминский объезжал сёла и деревни, населённые крещёными татарами, и изучал ситуацию на месте. Он считал основной задачей перевод на татарский язык Священного Писания и духовной литературы. В 1862 г. опубликовал в Санкт-Петербурге букварь с русским алфавитом для крещёных татар. В 1864 г. он был переиздан с поправками, включавшими четыре буквы, отсутствовавшие в русском алфавите, и после этого до 1917 г. переиздавался без изменений 19 раз. В 1863 г. была опубликована «Священная история от Сотворения мира до кончины Иосифа» (вольный пересказ книги Бытие), в 1864 г. – «Книга премудрости» (полный текст книги Иисуса, сына Сирахова; во избежание претензий к изданию – без ссылок на источник), в 1866 г. – Евангелие от Матфея. Основные принципы педагогической системы Н.И. Ильминского, изложенные им в ряде сочинений, состояли в следующем: 1) обучение детей на родных языках, создание комплексов учебных пособий на этих языках (букварей, книг для чтения, учебников арифметики, Закона Божия); 2) изучение русского языка как одного из основных предметов с использованием качественных учебников отдельно для каждого народа; к концу четырёхлетней начальной школы учащиеся должны знать русский язык в таком объёме, чтобы они могли продолжать обучение по-русски; 3) высокие требования к учителям, которые должны свободно владеть языком учащихся, иметь качественное педагогическое образование и быть искренне православными; 4) обучение в начальных школах девочек. Последнему пункту Н.И. Ильминский придавал большое значение для миссионерской деятельности, поддерживал женщин-учительниц, вопреки российским законам считал возможным совместное обучение мужчин и женщин в средних и высших учебных заведениях (в Казанской центральной крещено-татарской школе и Симбирской чувашской учительской школе юноши и девушки учились вместе, хотя в официальных отчётах указывалось наличие отдельных классов для них). С 1863 г. Н.И. Ильминский сотрудничал с кряшеном Василием Тимофеевичем Тимофеевым, приобщил его к переводческой деятельности, устроил практикантом-преподавателем татарского языка в Казанскую духовную академию. По своей инициативе В.Т. Тимофеев стал учить нескольких мальчиков-односельчан, поселив их в своей квартире. Так было положено начало Казанской центральной крещено-татарской школе, официально открытой в 1864 г., при ней была устроена церковь. Н.И. Ильминский помогал В.Т. Тимофееву и в 1869 г. добился от Казанского архиепископа Антония (Амфитеатрова) рукоположения В.Т. Тимофеева во иерея.