В конце 1860 гг. по его инициативе началась масштабная работа по переводу Священного Писания и духовной литературы на языки народов России, с начала 1870 гг. она велась на базе Казанской инородческой учительской семинарии. В 1875 г. Православным миссионерским обществом была основана Переводческая комиссия при братстве святителя Гурия, которую возглавил Н.И. Ильминский (переводческая и издательская деятельность стала финансироваться государством). Под его руководством осуществлялись переводы более чем на 30 языков. На татарский язык переводил тексты сам Н.И. Ильминский вместе с В.Т. Тимофеевым, были переведены «Начальное учение православной веры» (1868 г.), Последование св. Пасхи (1869 г.), книга о главных церковных праздниках (1869 г.), христианское наставление Тихона Задонского (1870 г.), «Чин исповедывания и како причащати больного» (1872 г.), Часослов (1872 г.), Священная история Ветхого и Нового Завета (1873 г.), книга о превосходстве христианства над исламом (1875 г.), о понятии о женщине и быте её у мусульман и христиан (1875 г.), воскресная служба шестого гласа (1878 г.), Служебник (1878 г.), «Завтра приду» (из творения святителя Тихона; 1878 г.), Молитвенник (1879 г.), Требник (1881 г.), книги о главных праздниках (1881 г.), о поминовении усопших (1881 г.), «Книга истинной веры» (краткий катехизис, составленный Н.И. Ильминским; 1884 г.), стихиры, тропари, кондаки, величания и прокимен на двунадесятые праздники (1888 г.), «Наставление» (пересказ наставлений святителя Тихона; 1888 г.), книга о равноапостольном князе Владимире и Крещении Руси (1888 г.), Житие святителей Гурия, Варсонофия и Германа (1890 г.), акафист святителю Гурию (1890 г.), «Училище благочестия» (1890 г.). К переводу текстов Священного Писания Н.И. Ильминский относился ответственно, сверял его с греческим и славянским текстами. Поэтому только в 1890 г. было опубликовано служебное Евангелие. Особое значение придавал переводу Псалтири (он знал славянский Псалтирь наизусть), работал над ним с В.Т. Тимофеевым до конца жизни, напечатанный текст получил лишь за несколько дней до смерти. Перевод Псалтири оказался настолько удачным, что многие псалмы стали кряшенскими народными песнями. В изданиях на других тюркских языках (алтайском, казахском, чувашском, шорском, якутском) Н.И. Ильминский был редактором. Братство святителя Гурия опубликовало «Грамматику алтайского языка» (1869 г.), «Алтайский букварь» (1882 г.), «Шорский букварь» (1885 г.), переводы на алтайский язык Житий святых и др. В переводах на другие языки Н.И. Ильминский выступал методистом, сумел организовать подготовку хороших переводов даже на те языки, которых не знал: качество текстов проверялось при детальном чтении и обратном переводе их учащимися Казанской учительской семинарии соответствующих национальностей.