Однако архимандрит Иосиф (Чеус), настоятель владимирского в честь Рождества Пресвятой Богородицы монастыря, который был также строителем приписного Симеоновского во имя Святой Троицы монастыря близ Александровской слободы, вывез в свою обитель приготовленные брёвна, братию разогнал, а кельи сжёг. Лукиана, закованного в кандалы, архимандрит привёз в Москву, где оболгал его перед патриархом, «аки бы не добре жительствует». Лукиан был сослан «под начал» в Чудов монастырь, а иеромонах Феодосий вернулся в Прилуки. В Чудове монастыре подвижник трудился в хлебне. В 1646 г. по рекомендации чудовского архимандрита Кирилла и по прошению инока архангельского Кожеручского во имя Всемилостивого Спаса мужского монастыря Тихона патриарх Иосиф рукоположил Лукиана во иерея и поставил строителем Спасской обители. Однако вскоре из-за ссоры с Тихоном преподобный вернулся в Псковитиново Раменье. Здесь он постриг в монашество местного жителя Марка с именем Матфей и купца Александровской слободы Михаила с именем Макарий. Вернувшись однажды из слободы, куда иноки отправились по монастырским делам, Лукиан и Макарий обнаружили в келье избитого Матфея. Его разорванная мантия висела на кусте. Лукиан едва успел причастить умирающего инока. Из-за угрозы нападений местных жителей Лукиан вернулся в Чудов монастырь. В Москве он познакомился с «царским истопничим» А.Ф. Борковым. В 1648 г. А.Ф. Борков и переяславец Т.И. Микулаев (Николаев) подали царю Алексею Михайловичу челобитную и получили разрешение «старый храм разобрать для новаго». В 1649 г. в пустыни был построен новый храм в честь Рождества Пресвятой Богородицы. По грамоте царя Алексея Михайловича 1649/1650 г. Лукиан был назначен строителем пустыни. Он подал челобитную патриарху Иосифу с просьбой разрешить служение в новой церкви и 28 августа 1650 г. получил благословение (Исторический музей). В монастыре Лукиан ввёл общежительный устав. В Житии святого сообщается, что он обладал особым даром умиления и не мог служить литургию без слёз. Кроме того, был замечательным проповедником. Будучи строителем Лукиановой пустыни, Лукиан постриг в монашество настоятеля Троицкого храма в Александровской слободе священника Феодора, вдовую попадью Анну (в монашестве Анисия), вдовицу Фёклу (в монашестве Феодора). Инокини жили при приходском храме Рождества Христова в слободе. Благодаря хлопотам Лукиана в 1650 г. царь Алексей Михайлович разрешил монахиням поселиться при храме Успения Пресвятой Богородицы в Буграх на Государевом дворе и создать женский монастырь. Имя Лукиана названо первым в перечне духовников синодика александровского Успенского монастыря (Исторический музей; конец XVII – XVIII вв.). После того как число монахинь в обители достигло семи, Лукиан ввёл общежительный устав. Опасаясь нападений на монахинь, подвижник не разрешал им общаться с мирянами, даже пожертвования они принимали через окно. Исследователям известны прижизненные чудеса святого. В 1653 г. в Лукианову пустынь привезли больную жительницу села Авксентьева Александровского уезда Антонину. В течение шести месяцев женщина не могла наступать на больную ногу. Перед чудотворной иконой она молилась, поддерживаемая своими дочерьми. После молебна, совершённого Лукианом, Антонина покинула храм без посторонней помощи и в благодарность пожертвовала убрус на запрестольную Смоленскую икону Божьей Матери.