Однако в 1212 г., после успешного похода против мавров и битвы при Лас-Навас-де-Толоса, король Педро II выступил в защиту своего шурина Раймунда IV Тулузского. После того как попытка короля отстоять права сеньоров Лангедока на Соборе в Лаворе в 1213 г. не увенчалась успехом, его войска при поддержке отрядов графов Фуа и Тулузы осадили замок Мюре. Король Педро II погиб 12 сентября 1213 г. в сражении под Мюре, победу одержал Симон де Монфор. Его владения увеличились после захвата крестоносцами Тулузы в 1215 г. Кроме того, по решению четвёртого Латеранского собора Раймунд VII, сына Раймунда VI, был лишён прав на все земли: владения графа Тулузского были переданы Симону де Монфору; за Раймундом VII сохранилось лишь право наследовать маркизат Прованс. Спустя год Раймунд VII и его сын, с 1213 г. находившиеся в Англии, вернулись в Лангедок и, выступив против крестоносцев, взяли Бокер. Раньше Симону де Монфору удалось подавить восстание в Тулузе, однако в сентябре 1217 г., после того как войска Раймунда VII Тулузского подошли к городу, его жители вновь подняли восстание. Симон де Монфор осадил Тулузу, но был убит 25 июня 1218 г. Его сыну, Амори де Монфору, пришлось снять осаду. В 1224 г. он уступил земли в Лангедоке, доставшиеся ему от отца, французскому королю Людовику VIII (1223–1226 гг.), который в 1226 г. возглавил новый поход. Большинство городов и замков сдавались французским войскам без сопротивления, и даже внезапная смерть короля не повлияла на исход военной кампании. По условиям договора, заключённого 12 апреля 1229 г. в городе Мо, Раймунд VII признал себя вассалом нового короля Людовика IX Святого, лишился половины владений и согласился на брак своей единственной дочери Жанны с братом короля графом Альфонсом де Пуатье. Во владениях Раймунда VII была введена инквизиция, граф должен был снести крепостные стены в нескольких городах, выплатить крупные суммы ряду аббатств и Тулузскому университету, который активно боролся с ересью. С подписанием договора в Мо Крестовый поход против альбигойцев формально завершился, однако в Лангедоке продолжала активно действовать инквизиция, пользовавшаяся поддержкой папы Римского Григория IX. На Тулузском соборе 1229 г. было принято постановление, согласно которому каждый епископ был обязан преследовать ересь в своём диоцезе. Позже судебные полномочия перешли к Ордену доминиканцев. Деятельность созданных в 1233 г. инквизиционных трибуналов стала причиной восстания альбигойцев в Нарбоне (1234 г.) и Авиньоне (1242 г.); эти выступления были подавлены. В марте 1244 г. была захвачена крепость Монсегюр. Замок Керибюс, последний оплот альбигойцев, пал в августе 1255 г. Результатами Крестового похода против альбигойцев стали значительные потери обеих воюющих сторон, усиление инквизиции и подчинение Лангедока французскому королю.