По преданию, первоначально в Клюни было всего 12 монахов, к середине X в. число насельников увеличилось до 134. Аббат Одон и его преемники, святые Майоль (954–994 гг.), Одилон (994–1049 гг.) и Гуго (Гуго I; 1049–1109 гг.), активно занимались церковной и политической деятельностью, пользовались покровительством как Папского престола, так и императоров Священной Римской империи. Под их руководством аббатство прославилось как образцовый бенедиктинский монастырь; литургическая традиция и дисциплинарные обычаи, соблюдавшиеся в Клюни, получили широкое распространение и оказали влияние на европейское монашество. Часть монастырей, реформированных аббатами Клюни, вошла в состав Клюнийской конгрегации. В эпоху расцвета (XI–XII вв.) аббаты Клюни контролировали больше 200 монастырей на территории современной Франции, Англии, Шотландии, Италии, Испании и Португалии. Клюни стал одним из крупнейших европейских монастырей: при аббате Петре Достопочтенном (1122–1156 гг.) здесь было от 300 до 400 монахов, не считая конверсов. Клюни неоднократно посещали Римские папы, например, папа Урбан II незадолго до Клермонского собора (1095 г.). В монастыре скончался и был похоронен папа Геласий II (1118–1119 гг.), здесь был избран на Папский престол Ги Бургундский, архиепископ Вьенны, принявший имя Каллист II (1119–1124 гг.). В 1245–1246 гг. в Клюни проходили переговоры папы Иннокентия IV и французского короля Людовика IX Святого, от которого папа добивался помощи в борьбе с императором Фридрихом II. При Одилоне и Гуго I, в основном, оформился архитектурный ансамбль аббатства; в его состав входила главная монастырская церковь (так называемая Клюни III), которая до XVI в. была известна как крупнейший храм Европы. Покровителями Клюни считались апостолы Пётр и Павел: в алтаре старой монастырской церкви, освящённой в 981 г., хранились реликвии апостолов, подаренные монахами римского монастыря св. Павла (Сан-Паоло-фуори-ле-Мура). В «Liber Tramitis», описании монастырских обычаев (consuetudines; вторая четверть XI в.), упоминается о многих реликвиях, почитавшихся в Клюни, – о частицах Святого Креста и облачения Девы Марии, о мощах мучеников и др. При аббате Понтии (1109–1122 гг.) в Клюни из Иерусалима были доставлены ещё одна частица Святого Креста и палец св. Стефана; при аббате Гуго V Анжуйском (1199–1207 гг.) монастырю была подарена часть мощей (глава) священномученика Климента, епископа (папы) Римского. Среди важнейших святынь Клюни была рака с мощами св. Гуго I, которая находилась за главным алтарём монастырской церкви. Храмы Клюни славились пышным убранством. Так, по указанию аббата Пьера II де Шатлю (1322–1344 гг.) на главном алтаре Клюни III были установлены золотая статуя Девы Марии и серебряные изображения восьми святых, в том числе аббатов Клюни. В XI в. вокруг монастыря сложилось поселение (бург), обнесённое укреплениями. Участники Собора, созванного в Шалоне папским легатом Петром Дамиани (1063 г.), подтвердили, что владения Клюни находились в полной юрисдикции аббата и не подчинялись другим церковным и светским сеньорам. Причиной созыва Собора были попытки Дрогона, епископа Макона, установить контроль над принадлежавшими Клюни землями; епископ столкнулся с сопротивлением жителей бурга, а участники Собора отлучили его от церкви.