Исследователи полагают, что Кирилл начал работу над славянской азбукой в монастыре на горе Олимп в 850 гг., а приезд в Константинополь моравского посольства послужил поводом для завершения его труда. Созданный им алфавит большинство исследователей отождествляют с глаголицей, которая обладает рядом особенностей, а создание кириллицы приписывают его ученикам (чаще Клименту Охридскому). При работе Кирилл отталкивался от греческого алфавита: буквы, соответствующие определённым звукам греческого языка, расположены в глаголице в той же последовательности, что и в греческом алфавите. Алфавит был дополнен буквами, созданными для передачи тех звуков славянского языка, которым нет соответствия в греческом. Если в некоторых аналогичных алфавитах (наприммер, в коптском) оригинальные буквы идут после букв, соответствующих звукам греческого языка, то в глаголице те и другие буквы расположены в смешанном порядке. Буквам славянской азбуки приданы оригинальные, не заимствованные из какой-либо известной Кириллу системы письма, формы. Есть предположение, что, создавая азбуку для перевода, прежде всего, священных текстов, Кирилл за графическую основу взял три главных христианских символа – крест, круг и треугольник. Исследователи полагают, что при создании глаголицы Кирилл ориентировался на известные ему особенности языка македонских славян, и в Великой Моравии алфавит мог подвергнуться некоторым изменениям с учётом особенностей местного славянского языка. Согласно «Итальянской легенде», Кирилл привёз в Великую Моравию некий готовый перевод; следовательно, он начал работу над ним в Константинополе. Исследователи сходятся в том, что первым Кирилл перевёл Евангелие. Но остаётся неясным, был ли это перевод Евангелия-тетр или Евангелия-апракос (сборник евангельских чтений за богослужением): цитирование первых стихов Евангелия от Иоанна в сообщении Жития Кирилла о начале Кириллом переводческой деятельности говорит в пользу второй точки зрения. Болгарский писатель рубежа IX и X вв. Иоанн Экзарх сообщал, что Кирилл начал перевод с чтений из Евангелия и Апостола: таким образом, он исходил из того, что богослужение у мораван будет совершаться на родном языке. Исследователи предполагают, что в первую очередь были переведены лишь евангельские чтения на субботу и воскресенье. Реконструкция этого перевода остаётся нерешённой задачей. Сохранился текст (см. «Македонский лист», XI–XII вв.), который исследователи определяют как фрагмент предисловия Кирилла к первому переводу. В нём говорится, что Кирилл учёл переводы Евангелия на многие языки, в том числе выполненные еретиками (очевидно, переводы на сирийский язык, сделанные несторианами). Приведя примеры трудностей перевода греческих слов и выражений на славянский язык, автор отстаивает право давать не дословное соответствие, а перевод, передающий содержание евангельского текста, и в свою поддержку напоминает ряд высказываний апостола Павла и Дионисия Ареопагита. К числу первых славянских переводов в настоящее время исследователи относят и перевод Псалтири. Исследователи отметили точное совпадение цитат из Псалтири в славянском Евангелии-апракос со славянским переводом Псалтири в глаголической Синайской Псалтири XI в. (см. Синайские находки 1975 г.). По мнению исследователей, Псалтирь переводилась одновременно с Евангелием-апракос. Столь ранний перевод Псалтири, по мнению исследователей, был связан с тем, что в Средневековье по этой книге учили грамоте.