16 апреля 1960 г. В.А. Куроедов совместно с председателем КГБ Александром Николаевичем Шелепиным направил в ЦК КПСС докладную записку о необходимости отстранения митрополита Николая (Ярушевича) из-за его «крайне реакционных настроений» от активной церковной деятельности и участия в работе общественных организаций: Всемирного совета мира, Советского комитета защиты мира. 15 июня того же года при встрече с патриархом Алексием I В.А. Куроедов потребовал увольнения митрополита Николая (Ярушевича) с должности главы внешнецерковного ведомства. Патриарх был вынужден согласиться выполнить это требование. 21 июня Синод постановил освободить митрополита Николая (Ярушевича) с поста председателя ОВЦС. В сентябре того же года под давлением В.А. Куроедова Синод принял решение об увольнении митрополита Николая (Ярушевича) на покой. В это же время по требованию Совета по делам РПЦ был устранён от управления епархией Ташкентский и Среднеазиатский архиепископ Ермоген (Голубев), который активно протестовал против закрытия храмов. С целью запугивания духовенства власти угрожали привлеченим некоторых архиереев к уголовной ответственности. Якобы за финансовые нарушения были приговорены к длительным срокам тюремного заключения архиепископы Казанский Иов (Кресович) и Черниговский Андрей (Сухенко). Число осуждённых по различным статьям иереев достигло в это время нескольких сотен человек. Массовое закрытие храмов приобрело в первый год руководства В.А. Куроедова Советом по делам РПЦ масштабы, сравнимые с антирелигиозными кампаниями 1930 гг. Если в 1959 г. лишились регистрации 364 православные общины, то в 1960 г. были ликвидированы 1398 православных приходов. В этом же году были закрыты девять монастырей и упразднены три духовные семинарии (Киевская, Саратовская и Ставропольская). В.А. Куроедов участвовал в подготовке постановления Совета Министров СССР от 16 марта 1961 г. «Об усилении контроля за выполнением законодательства о культах», которое упрощало порядок закрытия молитвенных зданий. Такие решения принимались теперь не Советами министров союзных республик, а нижестоящими органами власти – областными и краевыми исполкомами при согласовании с Советом по делам РПЦ. В постановлении также указывалось на необходимость «восстановления прав исполнительных органов церковных общин в части ведения финансово-хозяйственной деятельности», что подразумевало отстранение духовенства от руководства приходами. В тот же день Совет министров утвердил разработанную В.А. Куроедовым «Инструкцию о применении законодательства о культах», которая вводила новые ограничения приходской деятельности (запрет на организацию паломнических поездок, экскурсий, кружков, на проведение детских и женских собраний, на оказание верующим санаторной и лечебной помощи и т.п.). Районные и городские власти получили право на запрещение колокольного звона. При местных советах создавались общественные комиссии по наблюдению за исполнением законодательства о культах, которые активно вмешивались в жизнь приходов. В марте-апреле 1961 г. В.А. Куроедов дважды вызывал к себе патриарха и находившихся в Москве членов Синода.