С января 1857 г., после перевода иеромонаха Флегонта в сызранский Вознесенский монастырь, Казанский монастырь возглавлял иеромонах Серапион, а с мая того же года – иеромонах Пионий, при котором в обители был построен новый двухэтажный братский корпус (1863 г.) с общей трапезной и кухней. С 1867 г. в монастыре настоятельствовал иеромен Никодим, с 1871 г. – иеромонах Варлаам. С марта 1872 г. по ноябрь 1875 г. сменилось три настоятеля, монастырское хозяйство в этот период пришло в упадок, о чём свидетельствовал новый Симбирский епископ Феоктист (Попов) во время первого посещения обители в июле 1875 г. Настоятелем Казанского монастыря он назначил архимандрита Макария (ум. в 1918 г.), с именем которого связано восстановление обители. При нём под деревянный храм в честь иконы «Живоносный Источник» был подведён каменный фундамент, укреплены стены. Сама церковь была устроена так, что св. источник оказался непосредственно под царскими вратами, у солеи, укрытым в специальных желобах. В середине храма находился открытый бассейн. В 1894 г. Симбирский и Сызранский епископ Варсонофий (Охотин) освятил домовый храм во имя преподобного Алексия, человека Божия, при архиерейских покоях Казанского монастыря. По инициативе архимандрита Макария были отремонтированы обветшавшие постройки: двухэтажный братский корпус (1849 г.), каменный братский корпус с трапезной (1863 г.), конюшня с каретным сараем, баня, гостиница для паломников (1852 г.), каменная ограда с четырьмя башнями по углам и парадными, так называемыми Архиерейскими, воротами. В одной из башен размещалась часовня, в остальных – келии для братии. Рядом с оградой был выстроен двухэтажный каменный дом для паломников с деревянным флигелем. Согласно описям за 1917 г., монастырю принадлежали 1540 десятин земли и 227 десятин леса, мукомольная мельница на реке Самородке, фруктовый сад, три рыбных пруда. К 1917 г. в Казанском монастыре проживали настоятель (с 16 января 1906 г.) архимандрит Каллист (Павлов), бывший настоятель архимандрит Макарий, шесть иеромонахов, три иеродиакона, несколько монахов и около 30 послушников. Весной 1907 г. в Казанскм монастыре принял постриг и был рукоположён во иерея Иоанн (Братолюбов), будущий архиепископ Ульяновский и Мелекесский. В XX в. в монастыре подвизались послушник И. Игошкин (см. архимандрит Гавриил (Игошкин)), а также иеромонах Евстратий, бывший насельник Спасо-Преображенского Валаамского монастыря. В 1906 г. Евстратий совершил паломничество на Афон, затем в течение трёх лет служил в составе Русской Духовной миссии в Иерусалиме. В соборе Казанского монастыря находилась обретённая Казанская Жадовская икона Божьей Матери в сребропозлащённых кованых окладе и ризе (1743 г.). После возобновления монастыря в октябре 1846 г. для иконы была изготовлена новая риза из серебра и золота с большим бриллиантом (в короне Богородицы), четырьмя алмазами на венце Младенца, восемью яхонтами, 51 гранатом, 28 аметистами и другими драгоценными камнями и финифтью. При настоятеле (1867–1871 гг.) иеромонахе Никодиме икону обложили серебряным листом, поверх которого была укреплена новая золотая риза, украшенная драгоценными камнями. Симбирская купчиха Егорова пожертвовала на чудотворный образ бриллиантовый фермуар с крупным жемчугом. В украшении иконы принимали участие помещица А.А. Мотовилова и сёстры Арзамасского женского монастыря.