Высшим достижением композитора стала «Страстная седмица» (соч. 58; премьера 16 ноября 1912 г. в Москве, частный хор Л.С. Васильева под управлением автора), написанная в жанре литургического a сарреll'ного хорового действа на богослужебные тексты для концертного исполнения. Задачей композитора было выразить музыкальное содержание самой напряжённой недели церковного года, предшествующей Пасхе. Оригинальное сочетание архаического с современным, древних распевов с утончённым «весенним» лиризмом, национального колорита с экстатической напряжённостью чувств делает «Страстную седмицу» образцом религиозных исканий русского Серебряного века. Однако у критиков это произведение не имело большого успеха, и после исполнений в Москве (осень 1912 г.) и Санкт-Петербурге (весна 1913 г.) «Страстная седмица» целиком не звучала, а после революции 1917 г. была надолго забыта. «Всенощное бдение» (соч. 59; Синодальный хор под управлением Н.С. Голованова (1891–1953 гг.), 18 ноября 1912 г.) – это партитура большого, по преимуществу эпического стиля; центральными его частями являются псалмы-«славы». Это сочинение мажорное, почти без минорных бликов, в нём преобладают мажоры «высокие», блестящие: E, H, Fis, Cis. Фактура насыщенная, интенсивная, шести-, восьми-, десяти- и более голосная, часто 2-хорная, рассчитанная на Синодальный хор со звонкими мальчишескими сопрано и мощными басами. А.Т. Гречанинов создал также отдельные духовные хоры. Последним в этом ряду сочинений стала «Литургия» (соч. 177; 1943–1945 гг.), написанная по заказу одного из американских православных любительских хоров. Сочинение вполне отвечает богослужебным потребностям, его стиль отличается простотой, прозрачностью и в то же время верностью основным идеям Нового направления, о чём автор упоминает в предисловии к циклу. В предреволюционные годы А.Т. Гречанинов пришёл к идее сочинения духовной музыки на церковнославянские тексты с включением инструментов. 8 декабря 1917 г. на соединённом заседании Подотдела Поместного собора о церковном пении и чтении и Наблюдательного совета при Синодальном училище композитор говорил о невозможности в скором времени «создать хорошие хоры в приходских церквах» и предлагал «ввести орган в церковь» (на Соборе эта идея была категорически отвергнута). Творческий опыт А.Т. Гречанинова показал, что эта инициатива развивалась в новом типе концертной («демественной», по выражению той эпохи) духовной музыки, который широко распространён в настоящее время. «Демественная литургия» (соч. 79; первая редакция 1917 г.для тенора (альта), струнного оркестра, органа, арфы и челесты; вторая, расширенная редакция 1926 г. с участием хора), наряду со «Страстной седмицей» считается вершиной творчества А.Т. Гречанинова.