Правительства Софоклиса Венизелоса (1950, 1951 гг.) и Николаоса Пластираса (1950, 1951–1952 гг.) не могли оказать существенную поддержку киприотам из-за политической и экономической зависимости Греции от Великобритании и США. Поэтому Макарий III привлёк на свою сторону греческую общественность, профсоюзы и Элладскую церковь. Большое внимание уделял просветительской работе и разъяснению национальных задач, стоявших перед населением Кипра. Для консолидации греков-киприотов создавались молодёжные, профсоюзные и религиозные организации. В 1952 г. архиепископ учредил Всекипрские национальные собрания, на которых делегаты от всех областей острова обсуждали политические и социальные вопросы, проблемы экономики и образования. Одновременно (с лета 1951 г.) была начата тайная подготовка вооружённой борьбы. Во время поездки в США, осенью 1952 г., Макарий III не только присутствовал на заседаниях VII Генеральной ассамблеи ООН, но и провёл в нескольких штатах встречи с эмигрантами-киприотами, чтобы привлечь их к борьбе за независимость. С этой же целью Макарий III обращался к греко-киприотам, живущим в Египте и Сирии. В начале церковной карьеры Макария III нередко называли агентом США, однако дальнейший ход событий показал ошибочность этих слухов. 22 августа 1954 г. Макарий III отправил письмо по поводу кипрской проблемы генеральному секретарю ООН параллельно с заявкой премьер-министра Греции Александроса Папагоса на внесение в повестку дня Генеральной ассамблеи кипрского вопроса. Впервые заявка была принята, предыдущие обращения Макария III даже не рассматривались. 29 сентября 1954 г. Макарий III отправился в Нью-Йорк через Афины, где дал указание полковнику греческой армии в отставке Георгиосу Гривасу (псевдоним Дигенис) отбыть на Кипр и подготовиться к началу вооружённой борьбы против британских колонизаторов. 17 декабря 1954 г. Генеральная ассамблея ООН приняла резолюцию о том, что обсуждение кипрской проблемы, которую Великобритания представила в глазах мирового сообщества как несуществующую, не представляется целесообразным. В знак протеста в Афинах и на Кипре прошли массовые манифестации. Греческое правительство обращалось в ООН по кипрскому вопросу ещё четыре раза: в 1955, 1956 (дважды) и 1959 гг. В связи с невозможностью решения кипрской проблемы мирным путём 1 апреля 1955 г. ЭОКА (Национальная организация кипрских борцов) начала вооружённую борьбу против колониального режима. Возглавлявший её Георгиос Гривас тайно получал указания от Макария III. Англичане понимали, что действиями ЭОКА руководит Макарий III, но не могли этого доказать (это удалось лишь после обнаружения тайного дневника Г. Гриваса). Тем не менее, англичане использовали вооружённую борьбу киприотов, чтобы представить Макария III мировой общественности как «кровожадного террориста». Не найдя сочувствия освободительному движению в ООН, Макарий III решил заручиться поддержкой стран Азии и Африки. В апреле 1955 г. он принял участие в Бандунгской конференции в Индонезии, предшествовавшей оформлению движения неприсоединения на Белградской конференции 1961 г. Во время этой встречи завязал тесные отношения с президентом Египта Гамалем Абделем Насером.