С.М. Лукьянов принимал участие в восстановлении почитания княгини Анны Кашинской (1909 г.), в перенесении мощей преподобной Евфросинии в Полоцк (1910 г.), в подготовке прославления Иоасафа (Горленко), Белгородского епископа (1911 г.). В 1910 г. С.М. Лукьянов поддержал начальника Русской духовной миссии в Иерусалиме архимандрита Леонида (Сенцова), который инициировал сооружение православного храма близ дуба Мамврийского в ознаменование рождения наследника цесаревича (начато ещё в 1904 г.). Определённая противоречивость позиции С.М. Лукьянова проявилась, в частности, в его действиях по вопросу церковной миссии на Дальнем Востоке. С одной стороны, в письме Петру Аркадьевичу Столыпину (1862–1911 гг.) от 16 января 1910 г. С.М. Лукьянов призывал создать там внутренний уклад жизни, «который действительно придаёт переселенцу облик русского человека». Роль Церкви будет особенно велика в непривычных «условиях жизни», когда человек тоскует по родине и может попасть под влияние разного рода сектантов. С другой стороны, в 1910 г. С.М. Лукьянов, по свидетельству епископа Нестора (Анисимова), несмотря на поддержку митрополита Антония (Вадковского), директора Департамента духовных дел инославных исповеданий Алексея Николаевича Харузина (1864–1932 гг.) и ряда членов Государственной думы, в наибольшей степени препятствовал регистрации устава Камчатского православного братства, с отделениями в крупных городах Российской империи, имевшего миссионерские, церковно-просветительские и благотворительные цели. Братство удалось открыть лишь при личном вмешательстве императора Николая II Александровича и императрицы Марии Фёдоровны. Епископу Нестору (Анисимову) С.М. Лукьянов показался равнодушным «ограниченным бюрократом, не живущим интересами России». 2 мая 1911 г. С.М. Лукьянов был уволен с поста обер-прокурора согласно прошению, но без обычной в таких случаях Высочайшей благодарности, несмотря на ходатайство П.А. Столыпина. Причинами его ухода считались дело иеромонаха Илиодора (Сергея Михайловича Труфанова; 1880–1952 гг.) и отрицательное отношение С.М. Лукьянова к Г.Е. Распутину. По инициативе С.М. Лукьянова, поддержанной П.А. Столыпиным, Синод постановил удалить иеромонаха Илиодора из Царицынского монастыря (см. ст. Волгоградский в честь Сошествия Святого Духа на апостолов мужской монастырь). Но вскоре это распоряжение в результате заступничества Г.Е. Распутина было отменено государем. Своему преемнику Владимиру Карловичу Саблеру (1845–1929 гг.) С.М. Лукьянов оставил около 15 разработанных законопроектов. В 1900 гг. особенно проявилась широта творческого кругозора С.М. Лукьянова. Необходимость теоретического осмысления достижений медицинской науки определила его интерес к философии и трудам Льва Михайловича Лопатина (1855–1920 гг.), Владимира Сергеевича Соловьёва (1853–1900 гг.), Сергея Николаевича Трубецкого (1862–1905 гг.). Ещё с 1880 гг. С.М. Лукьянов начал выступать с позиций позитивизма по вопросам философии науки в отечественных и зарубежных научных изданиях. Не позднее 1896 г. С.М. Лукьянов подружился с В.С. Соловьёвым, который в 1899–1900 гг. часто бывал в гостях у Лукьяновых; с конца 1990 гг. принимал участие в деятельности Философского общества при Санкт-Петербургском университете (с 1901 г. был членом совета общества).