В декабре 1981 г. и ноябре 1983 г. посетил США, где встретился с Президентом Рональдом Рейганом, вице-президентом Джорджем Бушем и государственным секретарём Джорджем Шульцем, провёл переговоры об установлении дипломатических отношений между Папским престолом и США. В том же году было отменено принятое в 1867 г. Конгрессом США решение, упразднявшее финансирование американского представительства при Папском престоле. 11 февраля 1984 г. Агостино Казароли и председатель Совета Министров Италии Беттино Кракси подписали Соглашения об изменении Латеранских соглашений 1929 г. между Папским престолом и Италией, закрепившие лишение католицизма статуса государственной религии, но подтверждавшие суверенитет католической церкви в Италии. 25 мая 1985 г. папой Иоанном Павлом II возведён в достоинство кардинала-епископа Порто и Санта-Руфина. В июне того же года председательствовал от имени папы на церемонии подписания заключённого при посредничестве Папского престола договора о мире и дружбе, урегулировавшего конфликт между Чили и Аргентиной. В июне 1986 г. посетил Грецию, где участвовал в церемонии благословения часовни в новом здании нунциатуры в Афинах, встречался с государственными властями и иерархами Элладской православной церкви. Возглавлял делегацию Папского престола на праздновании 1000-летия Крещения Руси, 10 июня 1988 г. на церемонии в Большом театре СССР огласил поздравления от имени папы Иоанна Павла II, присутствовал на торжественных богослужениях в Даниловом во имя преподобного Даниила Столпника московском мужском монастыре и в Троице-Сергиевой лавре, на открытии поместного юбилейного Собора РПЦ 1988 г. 13 июня Агостино Казароли был принят в Кремле генеральным секретарём ЦК КПСС Михаилом Сергеевичем Горбачёвым, которому передал личное послание папы Римского. 10 июня в Москве в гостинице «Советская» вместе с кардиналом Йоханнесом Виллебрандсом принял подпольных украинских греко-католических епископов Филимона Курчабу и Павла Васылыка, с которыми обсудил перспективы легализации Украинской греко-католической церкви в СССР. 1 декабря 1989 г. участвовал во встрече папы Иоанна Павла II с Председателем Верховного Совета СССР М.С. Горбачёвым в Ватикане. В феврале 1989 г. выступал в Женеве на Конференции по разоружению и в Комиссии по правам человека. 9 февраля 1990 г. в Будапеште подписал конкордат, ознаменовавший восстановление дипломатических отношений между Венгерской Республикой и Папским престолом. В сентябре того же года подписал в Нью-Йорке со стороны Папского престола Хартию ЮНИСЕФ о правах ребёнка, а в ноябре принял участие в саммите глав государств и правительств стран-участниц Совещания по безопасности и сотрудничеству в Европе. 1 декабря 1990 г. ушёл на покой. С 5 июня 1993 г. являлся субдеканом Коллегии кардиналов. Награждён итальянскими орденами «За заслуги перед Итальянской Республикой» большого креста (1963 г.) и большого офицерского креста (1972 г.); португальскими орденами Христа большого креста (1979 г.), Инфанта Дона Энрике большого креста (1985 г.) и большого офицерского креста (10 октября 1966 г.), св. Иакова и Меча офицерского креста (9 сентября 1981 г.). Похоронен в часовне св. Антония Падуанского в базилике Двенадцати апостолов в Риме.