25 февраля 1971 г. Агостино Казароли вручил документ о присоединении к Договору заместителю министра иностранных дел СССР Семёну Павловичу Козыреву. 26 февраля архиепископ был принят председателем Совета по делам религий при Совете Министров СССР Владимиром Алексеевичем Куроедовым, с которым обсудил вопросы деятельности католической церкви на территории СССР. 27 февраля посетил местоблюстителя патриаршего престола Крутицкого и Коломенского митрополита Пимена (Извекова), которому от имени папы Римского Павла VI вручил памятные медали и принял от митрополита Пимена наградной патриарший крест, а также наперсный крест патриарха Алексия I для передачи папе. В апреле 1971 г. в Риме провёл переговоры с директором Управления по делам вероисповеданий Польши вице-министром А. Скаржиньским, по результатам которых 23 июня сейм Польской Народной Республики (ПНР) принял закон о возвращении религиозным организациям собственности, конфискованной на севере и западе Польши после Второй мировой войны. В ноябре того же года Агостино Казароли посетил Варшаву, где встретился с вице-премьером В. Крашко и кардиналом Стефаном Вышиньским. В результате переговоров была решена проблема границ польских архиепископств и епископств на западе Польши: 28 июня 1972 г. буллой «Episcoporum Poloniae coetus» папа Павел VI признал польско-германскую границу по Одеру и Нейсе и утвердил юрисдикцию польского епископата над бывшими германскими землями, присоединёнными к Польше после Второй мировой войны, а 15 октября того же года ликвидировал миссию польского эмигрантского правительства при Папском престоле. В 1973–1974 гг. участвовал в переговорах с польским правительством об установлении официальных отношений между ПНР и Папским престолом, в феврале 1974 г. по приглашению польского правительства посетил Польшу, где встречался с председателем Государственного совета ПНР Генриком Яблоньским, председателем Совета Министров Петром Ярошевичем, министром иностранных дел Стефаном Ольшовским и министром просвещения Ежи Куберским; в июле того же года между Папским престолом и Польшей были установлены постоянные рабочие контакты. С января 1973 г. участвовал в переговорах с руководством Германской Демократической Республики об изменении границ немецких католических архиепископств и епископств, о создании самостоятельной епископской конференции ГДР и об установлении дипломатических отношений. В марте-апреле 1974 г. посетил Кубу для участия в Конференции кубинских епископов, встречался с Президентом Кубы Освальдом Дортикосом Торрадо и главой правительства Фиделем Кастро. По поручению папы Павла VI в июле 1973 г. и в июле-августе 1975 г. участвовал в совещаниях министров иностранных дел стран Европы в Хельсинки, являлся специальным делегатом Папского престола и подписал Заключительный акт Совещания по безопасности и сотрудничеству в Европе (Хельсинские соглашения, 1 августа 1975 г.), став одним из инициаторов включения в этот акт положения о гарантиях прав человека. Во время Хельсинкского совещания в 1975 г. провёл переговоры с первым секретарём Центрального комитета Социалистической единой партии Германии Эрихом Хонеккером, а в октябре того же года нанёс визит в Федеративную Республику Германия (ФРГ), где встречался с федеральным канцлером Гельмутом Шмидтом.