В статье К.Ф. Калайдовича 1822 г. «О древнем церковном языке славянском» рассматривались история возникновения и развития старославянского письменного языка и его влияние на сербский, болгарский и русский языки. Статья вызвала возражения Василия Васильевича Капниста, на которые К.Ф. Калайдович ответил. Он мечтал о научном издании летописей и составлял планы будущих публикаций. В 1817 г., узнав о задуманном в Московской Синодальной типографии издании Новгородского и Архангелогородского летописцев, К.Ф. Калайдович в письме от 1 ноября 1817 г. предложил план издания, писал о готовности в нем участвовать (Российская национальная библиотека); здесь он сформулировал принципы издания летописных текстов. К.Ф. Калайдович опубликовал «Древние российские стихотворения, собранные Киршею Даниловым и вторично изданные с прибавлением 35 песен и сказок, доселе не известных, и нот для напева» (М., 1818 г.). Первое издание, осуществлённое по просьбе владельца сборника Андреем Фёдоровичем Якубовичем, включало 26 стихотворений. К.Ф. Калайдович принял решение опубликовать весь сборник целиком, но по цензурным соображениям семь «неприличных» песен и два духовных стиха пришлось опустить. Таким образом впервые стали известны фольклорные сюжеты о Садко, Щелкане и др. К.Ф. Калайдович написал обстоятельное предисловие к сборнику, которое было первым опытом исследования русского былевого эпоса (это издание стало событием в изучении русского фольклора). Три статьи К.Ф. Калайдовича были посвящены русскому первопечатнику Ивану Фёдорову и его типографиям. В 1823 г. К.Ф. Калайдович описал найденный им в библиотеке московского собирателя графа Ф.А. Толстого «Букварь» Василия Фёдоровича Бурцева 1637 г., к тому времени самый старший из известных, отметив смешение исследователями четырёх разных старопечатных «Букварей». Ряд работ К.Ф. Калайдович посвятил нумизматике. Как правило, это были критические отклики на появлявшиеся публикации. В «Письмах к А.Ф. Малиновскому об археологических исследованиях в Рязанской губернии» (М., 1823 г.) К.Ф. Калайдович рассказал о своей экспедиции. Совместно с П.М. Строевым подготовил и опубликовал описание рукописей собрания графа Ф.А. Толстого в Москве «Обстоятельное описание славяно-российских рукописей, хранящихся в Москве в библиотеке... гр. Ф. А. Толстова» (М., 1825 г.). Предисловие к «Описанию...» составил К.Ф. Калайдович, по его же инициативе издание было снабжено палеографическими таблицами почерков XI–XVIII вв.