Однако болезнь помешала К.Ф. Калайдовичу осуществить задуманное. У него было четверо детей: сын Николай, названный в честь графа Н.П. Румянцева, и три дочери. 19 апреля – дату смерти К.Ф. Калайдовича, указанную Петром Алексеевичем Бессоновым и до сих пор приводимую в справочных изданиях, – исследователи считают неверной. В некрологах и на надгробном памятнике указано, что К.Ф. Калайдович скончался 16 апреля, 19 апреля состоялись отпевание и похороны на Ваганьковском кладбище. Большой архив К.Ф. Калайдовича был передан для разбора Михаилу Петровичу Погодину, от него (в составе проданного им собрания) поступил в императорскую Публичную библиотеку в Санкт-Петербурге (ныне Российская национальная библиотека). В 1811 г. К.Ф. Калайдович опубликовал свою первую статью о необходимости сохранять рукописные и старопечатные книги – «Известия о древностях славяно-русских и об Игнатии Ферапонтовиче Ферапонтове, первом собирателе оных». Он писал о современниках – собирателях и хранителях древностей: о скончавшемся в 1814 г. Николае Николаевиче Бантыш-Каменском, Алексее Ивановиче Мусине-Пушкине, о своём почившем друге Николае Ивановиче Матрунине (его библиотека была куплена графом Фёдором Андреевичем Толстым). Переписка К.Ф. Калайдовича с А.И. Мусиным-Пушкиным для исследователей важна тем, что благодаря ей сохранились бесценные свидетельства об открытии и первой публикации «Слова о полку Игореве». В статье «Замечания на объяснения двух грамот новгородских» К.Ф. Калайдович возражал Христиану Августовичу фон Шлёцеру, сыну Августа-Львовича Шлёцера. В опубликованной в следующем году статье «Об учёных трудах митрополита Киприана и о том, справедливо ли приписывается ему и митрополиту Макарию сочинение “Книги Степенной”» К.Ф. Калайдович перечисляет учёные труды митрополита Киприана и на основании особенностей их языка не признаёт его составителем «Книги степенной царского родословия» (эта точка зрения стала общепризнанной значительно позднее). В работе «Нечто о славянском переводе Кормчей и древнейшем оной списке» К.Ф. Калайдович подробно описывает древнейший русский датированный список Кормчей 1284 г. (Рязанская Кормчая // Российская национальная библиотека) и приводит доказательства, что славянский перевод был сделан среди южных славян. Рязанская Кормчая действительно является старшим восточнославянским списком сербской редакции Кормчей, сделанным с болгарского списка.