Афанасий Ритор, купивший на Афоне более сотни рукописных книг для кардинала Мазарини (1647/1648 гг.), оставил нетронутым собрание ватопедской библиотеки. Арсений (Суханов) в 1654 г. приобрёл в Ватопеде 64 рукописи, из которых в настоящее время 59 находятся в Москве, две – в Санкт-Петербурге, две – в Дрездене и одна – в Кракове. Среди них наиболее ценными являются написанное унциалом Евангелие IX–Х в., «Аскетика» святителя Василия Великого 880 г., «Слова» святителя Григория Богослова второй половины Х в., «Маргарит» святителя Иоанна Златоуста конца Х в., «Лествица» преподобного Иоанна Лествичника 992 г., «Творения» преподобного Максима Исповедника середины Х в., «Иерусалимский Типикон» 1297 г., «Физика» Аристотеля середины XV в., написанная Константинопольским патриархом Геннадием II Схоларием (1454–1456, 1463, 1464–1465 гг.) для Ватопеда, «Этика» Плутарха конца XII – начала XIII в. и др. Немало афонских рукописей в XIX в. было вывезено во Францию (М.К. Миноидис), Великобританию (Э.Д. Кларк, К. Симонидис) и Россию (П.И. Севастьянов, епископ Порфирий). Например, приобретённые Кларком «Codex Crippsianus» и Симонидисом листы из «Географии» Птолемея в настоящее время хранятся в Британской библиотеке. Из рукописных книг около 380 украшены миниатюрами. Самая древняя лицевая рукопись Ватопеда (Евангелие-тетр 949 г. с изображениями евангелистов) создана в Константинополе, в мастерской монаха Ефрема. Концом X в. исследователи датируют ещё одно богато украшенное Евангелие-тетр с миниатюрами «Воскресение Христово», «Рождество Христово» и «Древо Иессеево», изображениями апостолов и святых. Евангелие XI в. иллюстрировано более чем 30 миниатюрами. Две Псалтири (конец XI – начало XII в.) содержат большое число миниатюр с изображениями лиц и событий как из Ветхого, так и из Нового Заветов. Среди лицевых рукописей XII–XIII вв. сохранились Евангелие-тетр с изображениями четырёх евангелистов, «Толкование» Олимпиодора Александрийского на Книгу Иова (конец XII – начало XIII в.) с 48 иллюстрациями, Восьмикнижие (Октатевх; XIII в.) со 162 иллюстрациями; Евангелие с изображениями апостолов; Евангелие с образами евангелистов и многофигурной композицией «Рождество Христово». «География» Клавдия Птолемея с включённой в неё картой Средиземноморья датируется концом XIII – началом XIV в. Особыми художественными достоинствами обладают Евангелие-тетр, украшенное кроме традиционных образов евангелистов миниатюрами «Снятие с креста» и «Сошествие во ад», и иллюминированный кодекс «Слов» Иоанна Златоуста 1335 г., подаренный монастырю византийским императором Иоанном VI Кантакузином, и др. Изысканный колорит и классические формы отличают миниатюры Евангелия 1340/1341 г., на которых изображены евангелисты, композиции «Сошествие во ад» и «Вознесение Христово». На проникнутых духом эллинизма миниатюрах рукописи 1346 г. представлены персонифицированные изображения 12 месяцев. Лицевые рукописи поступали в библиотеку и в последующие века, особенно в XVII, но их художественный уровень исследователи признают далёким от хранящихся там рукописей X–XIV вв. Среди афонских монастырей Ватопед располагает одним из наиболее значительных собраний музыкальных манускриптов. В настоящее время оно насчитывает около 350 певческих рукописей, что составляет приблизительно 1/10 часть письменного музыкального наследия Афона.