В 1700 г., когда к храму пристроили экзонартекс, большинство книг было перенесено в ризницу. Василий Григорьевич Григорович-Барский (1744 г.) упоминает о большой библиотеке, состоящей примерно из двух тысяч книг, находившейся в ризнице «над полатою», и малой из 200 книг, расположенной над нартексом. В начале XIX в. все книги были снова сосредоточены в двух комнатах над нартексом; около 1867 г. библиотека была перемещена в башню Богородицы, где она находится и в настоящее время. Наиболее ценные кодексы (21 манускрипт) хранятся в ризнице, небольшое число книг осталось в алтаре собора, в помещении над нартексом и в различных параклисах монастыря. Число печатных книг в библиотеке Ватопеда превышает 27 тысяч. Каталог рукописей, составленный иеродиаконом Аркадием Ватопедским и изданный в 1924 г. митрополитом Софронием (Евстратиадисом), включает 1536 рукописей. Но рукописный оригинал каталога, хранящийся в библиотеке Ватопеда, охватывает 1688 рукописей; около 250 рукописей осталось неописанными. Таким образом, общее число ватопедских рукописей вместе с 26 свитками, 21 манускриптом из ризницы и 73 рукописями из скита св. Димитрия составляет 2050; из них 625 являются пергаменными. Рукописное собрание включает помимо богослужебных книг и творений св. отцов сочинения античных авторов, труды по истории, законодательству, географии и медицине. Две древнейшие рукописи, написанные в монастырском скриптории по заказу ватопедских игуменов, в настоящее время находятся в российских библиотеках: «Канонник», переписанный в 1022 г. монахом Иоанном из монастыря Иоанна Богослова по распоряжению игумена Афанасия, и «Стихирарь», созданный в 1106 г. иереем Анфием для ватопедского доместика Лаврентия. Древнейшая из созданных в ватопедском скриптории рукописей, оставшаяся в монастыре, – Четвероевангелие 1263 г., написанное по заказу игумена Арсения. Ватопедский скрипторий достиг расцвета в XIV–XV вв. Каллиграфу-монаху Каллисту принадлежат «Творения свт. Ефрема Сирина», «Слова свт. Василия Великого», а также несколько рукописей без точной даты написания. Ватопедские монахи Григорий и Филофей в 1417–1426 гг. переписали ряд панегириков, миней и других литургических книг. В поствизантийский период в скриптории активно работали иеромонах Никифор (конец XV – начало XVI в.), монах Кирилл (середина XV в.), Анфим Леовадитис (1590 гг.), Григорий, митрополит Лаодикийский (1660 гг.), иеромонах Феоклит (1680 гг.), Григорий (Георгий) Каллиергис (1750–1760 гг.), Дамаскин Ватопедский (1760–1770-е гг.), Даниил Смирнский (1780 гг.) и др. Сохранилось около 50 книг, переписанных архимандритом Иаковом Ватопедским (ум. в 1885 г.). Помимо книг, созданных в монастырском скриптории, значительное число кодексов было подарено монастырю вкладчиками. Византийский император Иоанн VI Кантакузин (около 1293 – 1383 гг.) передал в Ватопед 26 книг. Среди них – «Творения свт. Афанасия Александрийского», «Творения свт. Григория Нисского», Евангелие. В монастырь делали вклады византийский император Андроник II Палеолог (1282–1328 гг.), Мануил II Палеолог (1391–1426 гг.), сербский деспот Иоанн Углеша, сербский король Стефан V Урош и его супруга Анна. Бывший Фессалоникийский митрополит Макарий (ум. в 1546 г.) завещал монастырю свою личную библиотеку, из которой теперь в Ватопеде осталось 12 рукописей (по одной рукописи хранится в скиту св. Димитрия и в Москве). Писатель и писец Симеон (Синесиос) Эланикос (XVII в.) оставил после себя семь книг. Наибольшее собрание из 28 книг передал монастырю бывший Тивериадский и затем Адрианопольский митрополит Григорий, который жил в Ватопеде в 1829–1860 гг. Значительное число рукописей происходит из подворий Ватопеда в Валахии и Молдавии (например, дар господаря Василия Лупу). В библиотеке монастыря хранится девять славянских рукописей XIV–XVII вв. Рукописное собрание Ватопеда понесло серьёзные утраты во время пожаров и грабежей, ряд манускриптов был увезён коллекционерами и любителями древностей и в настоящее время находится в архивах и библиотеках разных стран. Иоанн Ласкарис в 1491 г. вывез несколько рукописей во Флоренцию для Лоренцо Медичи. Николай Софиан по заказу Д. Уртадо де Мендосы, посла Карла V в Венеции, в 1543 г. не только переписал «Географию» Птолемея, но и увёз с собой ряд рукописей (неизвестно, каких и сколько).